金属有机骨架材料（Metal-Organic Frameworks，MOFs）由于其在气体存储、药物载体、选择性吸附气体小分子和催化等领域具有很大的应用价值而备受关注。尽管目前已经报道出大量的MOFs，但是具有特殊功能基团的MOFs报道的极少。因为大多数功能基团在MOFs的溶剂热合成条件下不能稳定存在，使功能化MOFs材料的制备表现出一定的挑战性。然而，功能化MOFs材料具有独特的性能，并可通过简单的化学反应实现功能集团的转化，从而制得新型的功能化MOFs材料。因此，设计合成功能化MOFs材料的研究非常必要且具有重要的意义。本论文首先采用溶剂热合成方法，可控合成了一种氨基功能化的金属有机骨架材料，即采用5-氨基四氮唑（CH3N5）与六水合硝酸锌（Zn（NO3）2·6H₂O）在N’N-二甲基甲酰胺（DMF）溶剂中一定温度下反应数小时所制得新型含有氨基的MOFs材料。制备出的氨基功能化MOF，经单晶X射线衍射解析其结构为2D层状（以下简称该新型MOF材料为2D-MOF），经洗涤、活化处理后做热重及化学稳定性分析，发现其具有良好的热稳定性及化学稳定性，在空气氛围中的分解温度达到300℃以上，且该材料在水溶液中浸泡数天结构都不会发生变化。此外，该材料具有良好的CO₂选择吸附能力，在1bar、25℃下，CO₂的吸附量达到1.76mmol·g^-1。其次，本文采用一种简单、有效的方法成功地实现了2D-MOF材料中氨基与其它功能基团之间的转换。即采用乙酸、均苯三甲酰氯分别与2D-MOF在相应的溶剂中一定条件下反应数小时，后经洗涤、活化干燥处理得到另外两种含有不同功能基团的MOFs，分别记为2D-MOF-Ac、2D-MOF-TMC。研究结果表明，这两种材料均具有比较好的热力学及化学稳定性，并且，通过模拟计算发现，合成的2D-MOF-Ac和2D-MOF-TMC比原来的2D-MOF具有更多与CO₂相互作用的位点。二者在CO₂吸附性能测试中表现出很好的CO₂捕获能力，在1bar、25℃条件下，对CO₂吸附量分别达到了1.86、1.92mmol·g^-1，分别比2D-MOF提高了15%、20%。最后，本文成功地合成了PEI@NH2-MIL^-101多孔复合材料，该复合材料对CO₂具有优良的吸附性能，在25℃、1bar条件下，对CO₂的吸附量可以达到3.59mmolg^-1。而且该PEI@NH2-MIL^-101多孔复合材料对CH₄与CO₂的混合气体表现出很高的选择性。在75℃、1bar条件下，对CO₂的吸附量仍可达到2.8mmolg^-1，对CO₂/CH₄气体的理想选择性达到175.6。综上所述，本文设计制备出具有不同功能基团的功能化MOFs材料和PEI@NH2-MIL^-101复合材料，制备方法简单实用，可用于其它MOFs材料设计合成中，并且它们在气体吸附和分离领域具有广泛的应用前景。