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激光微/纳加工由于具有精度高、无接触、加工材料范围广等特点,在国防、电子、医学、能源等多个制造领域有着广阔的应用前景和科研价值。飞秒激光具有超快(10-15s量级)、超强(1022W/cm2量级)、时空分布超精密可控的独特优势,使得其与一般长脉冲激光加工技术的加工机理有着本质的区别。随着超快激光技术的发展和对飞秒激光加工技术深入的研究,激光微/纳加工的应用领域愈加广泛,对飞秒激光与材料相互作用过程的理解提出了更高的要求。其中,如何在理论上描述飞秒激光与材料相互作用过程中各物理量的演化,成为激光微/纳加工领域的重要挑战之一。飞秒激光与材料相互作用是一个复杂的非线性非平衡过程,包括电子吸收激光能量、电子-声子能量传输、等离子体形成、材料相变、材料改性等多个过程,涉及的空间尺度从纳米到毫米量级,时间尺度从飞秒到微秒量级。飞秒激光与材料相互作用过程中,电子激发效应最为重要。这一过程决定了后续电子-声子能量传输、等离子体形成、材料相变的整个过程,并影响最终的加工结果。基于此,本课题组提出了基于电子动态调控的超快激光制造新方法。为验证该方法的可行性,并为进一步理解激光与材料相互作用机理,将超快激光制造技术推广应用到更多加工领域,必须了解激光加工过程中瞬时局部电子动态和光学性质的变化。根据上述科学思路,本文开展飞秒激光与各种类材料（孤立体系、二维晶体材料和三维周期性体材料、薄膜材料）相互作用过程中材料瞬时局部电子动态和光学性质的变化及其对加工过程影响的理论研究,主要工作和取得的研究成果有:1.基于含时密度泛函理论建立飞秒激光与孤立体系相互作用的量子模型,使用该模型研究分子体系的电子动态和光学性质以及飞秒激光对其的调控作用,验证了电子动态调控在孤立体系中的可行性。模拟结果揭示了通过选取合适的激光频率可以得到以基态吸收峰频率差为特征的激发态吸收谱,选取合适的激光强度可以控制激发态吸收谱中吸收峰的峰值大小和峰位,实现期望的吸收谱特征。2.根据飞秒激光作用到晶体材料表面时产生的感应电场,引入诱导矢势,建立了飞秒激光与周期性晶体材料相互作用的量子模型,并首次使用该方法研究了二维材料单层二硫化钼的电子动态和光学性质以及周期量级飞秒激光对这些性质的调控作用。证明了使用飞秒激光可以调控二维材料的瞬时局部电子动态,从而在飞秒时间尺度调控二维材料的瞬时光学性质,验证了电子动态调控在二维周期性体系中的可行性。预测了通过调节激光的极化方向、强度、波长等参数,可以得到预期的瞬时介电性质,实现对二维材料光学性质的超快控制,极大扩展现有光学设备的功能和使用范围。发现单层二硫化钼对周期量级飞秒激光的响应表现出强烈的各向异性,它更容易吸收电场极化方向平行于原子平面的激光能量,比电场极化方向垂直于原子平面时吸收的激光能量高3个数量级以上。发现飞秒激光的作用会引起红外光范围内的介电响应并带来平面内光学性质的各向异性。通过研究飞秒激光对二硫化钼介电性质的调控作用,有利于进一步了解超快激光对瞬时局部电子动态的调控,揭示飞秒激光与物质相互作用的物理机理,为满足飞秒时间尺度内的超快信号处理的设备加工提供理论依据。3.使用超快激光与晶体材料作用过程中瞬时光学性质的量子模型研究三维体材料金刚石的电子动态和光学性质以及飞秒激光对这些性质的调控作用。证明了通过调节激光参数可以控制飞秒激光与体材料相互作用过程中的瞬时局部电子动态,从而调控体材料的介电函数,即调节了光学性质,验证了电子动态调控在三维周期性体系中的可行性。根据介电函数的求和规则以及和介电函数实验值的对比验证了所建立模型的可靠性。发现相比多周期正弦型激光,周期量级飞秒激光更难使材料发生光学击穿等永久改性,这一特性为将使用周期量级飞秒激光可逆的调控材料光学性质这一手段应用到光电学设备中提供更可靠的理论基础。通过飞秒激光对金刚石光学击穿的研究揭示了材料光学击穿的物理过程。预测了激光作用结束以后材料体系演化时间和不同脉冲延时的双脉冲飞秒激光对金刚石介电性质的调控,并总结出相应的规律。该部分研究内容扩展了现阶段研究飞秒激光加工过程的手段,为进一步理解激光与材料相互作用机理,将飞秒激光加工推广到应用提供了系统的理论基础。4.基于含时密度泛函理论和麦克斯韦方程组,通过将空间坐标分为宏观尺度和微观尺度分别计算激光电磁场传播和电子动态,建立了计算飞秒激光与薄膜材料相互作用的空间多尺度量子模型,并用该方法研究了金刚石和石墨烯薄膜材料在飞秒激光作用下的光学响应和烧蚀阈值。模拟的体材料反射率变化和Drude模型拟合结果吻合,预测了材料从电介质到等离子体的转变。通过计算介质内部导带电子的空间分布,验证了导带电子的分布对薄膜材料反射率变化起主导作用。用临界能量判据预测了材料的烧蚀阈值,与实验值十分接近,准确度高于临界电子密度判据。首次预测并解释了石墨烯薄膜对飞秒激光脉冲的光学响应在1×1010到5×1015 W/cm2范围内展现出的独特特征:在低强度时,由于其极低的有效电子质量,石墨烯薄膜发生共振吸收,展现出高反射率特征;中等强度时,反射率和吸收率快速减小,出现类似电磁诱导透明的现象;高强度时,由于化学键断裂和表层效应,反射率和吸收率再次增大。通过对激发电子动态的研究证明了激发载流子的产生和演化过程决定了材料的光学响应。这部分内容证明了通过调节飞秒激光的强度可以调节薄膜材料的电子动态,从而调节光学响应,揭示了石墨烯薄膜作为超快光学效应器件材料的潜在应用。