弱分子间相互作用广泛地存在于超分子水平的化学和生物过程中。氢键、卤键是两种重要的分子间相互作用,氢键（HB）在各种生命进程里发挥着重要作用,分子间氢键作用在材料科学和生命科学上的研究倍受关注。卤素键（XB）普遍存在于生物系统中,卤键在开发新的药物化合物和材料方面具有巨大的潜力。由于生物分子生命过程中的大多数在溶液环境中进行,了解溶剂对相互作用的影响也至关重要。因此,研究含有卤素与含氢键溶液的分子间相互作用是现在的热点之一。本文主要利用多种稳态光谱手段,对卤代烃（二氯甲烷CH₂Cl₂、二溴甲烷CH₂Br₂、碘甲烷CH₃I）与乙醇二元体系,卤盐水溶液（氯化钾KCl、溴化钾KBr、碘化钾KI）与乙醇三元体系进行光谱测量,并结合高级别非谐修正的量子化学计算,找到了卤代烃、卤素阴离子溶液中分子间相互作用不同的证据,揭示溶液中存在的分子间相互作用规律。具体分为以下3个部分:1、对二氯甲烷、二溴甲烷和碘甲烷与乙醇混合的二元溶液进行了拉曼光谱测量,并结合分子计算对光谱测试结果进行了讨论。三种体系呈现出来的分子间相互作用呈现出碘（I）>溴（Br）>氯（Cl）的规律。2、由于卤素周围电子密度的各向异性导致形成σ-孔,相互作用的强度与σ孔静电势的大小相关。而碘甲烷中存在最大的σ孔,对碘甲烷与乙醇二元体系进行了更深入的研究,发现在乙醇浓度较低时,二聚化累积效应是主要的分子间相互作用。碘甲烷浓度较低时,碘甲烷分子受氢键,卤素键和溶剂作用的协同作用影响。3、通过测量不同浓度氯化钾、溴化钾、碘化钾水溶液的拉曼光谱,并结合理论计算模拟,发现了随着Cl^---序列变化,分子间相互作用增强。本文不仅研究了卤代烃以及卤素离子溶液的光谱结果,同时利用理论与实验相结合的方法获得了混合溶液分子间相互作用的证据,并提供光谱证据以及理论计算方法,为建立更加完善的分子间相互作用规律补充科学数据。对实际应用,如分子识别,药物相互作用等方向提供了光谱学表征手段,有利于更加便捷地获得分子间相互作用的信息。未来有可能实现更精细的调控水、DNA和蛋白质的结构,对药物生产及治疗人类疾病有积极影响。