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工业革命以来,大气中CO2浓度大幅增加,温室效应增强。由全球变暖引发的一系列环境、生态问题日益凸显,为了应对气候变化,碳减排成为了全球共识。然而要科学的评估减排效果,准确的化石燃料CO2(CO2ff)数据不可或缺。目前定量CO2ff主要借助基于排放清单的“自下而上”的方法,但受统计数据的准确性及燃料自身含碳量差异等因素的影响,其结果不确定度较大,甚至还可能受到人为干扰,因此亟需另一种独立、客观、可靠的方法来对其结果进行校验,基于观测数据的14C示踪的方法(“自上而下”)正好能满足上述要求。城市是CO2ff排放的主要区域,也是碳减排的关键区域,又是14C示踪大气CO2ff研究的热点区域。本论文选择了西北地区中心城市-西安作为研究对象,利用多种不同类型的样品来综合反映西安大气CO2ff的时空变化规律,并对各种可能的影响因素进行了深入的讨论,以期为地方政府部门制定减排政策和评估减排效果提供科学的参考数据。本论文主要获得了以下结果和认识: 通过建立的长周期大气CO2样品采集方法收集了2013年5月至2016年9月两周分辨率的大气样品,进而获得了该时段西安大气CO2ff浓度的时间变化序列。在此期间,西安大气CO2ff浓度最高为64.7ppm,最低为12.1ppm,平均为27.7ppm。大气CO2ff浓度具有明显的季节性变化特征,每年的谷值和峰值分别出现在夏季和冬季。分析表明CO2ff排放量、气象因素及陆地生态系统都会影响到西安大气CO2ff浓度:冬季CO2ff排放高,大气扩散条件较差,因此冬季CO2ff浓度高;夏季CO2ff排放较冬季少,气象条件利于大气污染物扩散,且陆地生态系统还会吸收大气CO2,因而夏季低。此外,风向也会对冬季大气CO2ff浓度造成一定影响。2013年到2016年4月-9月CO2ff平均浓度的呈一定的下降趋势,很可能说明近年来地方政府CO2ff减排措施取得了一定成效。 利用树轮重建了近五十年来西安大气△14CO2的时间变化序列,发现西安大气受CO2ff排放的影响自1990年开始变得显著。1990年至2006年4月-9月CO2ff平均浓度变化范围为2.7ppm-22.8ppm,波动较大但上升趋势明显,平均每年增加1.06ppm。市区人口、机动车数量持续增长等因素导致的CO2ff排放量增加很可能是大气CO2ff浓度上升的主要原因,而大幅的波动则很可能是由于市区热电企业等主要排放源CO2ff排放量的变化所致。 利用狗尾草样品研究了2013年和2014年西安大气CO2ff的空间变化特征。研究结果表明:2013年和2014年CO2ff空间分布特征的差异比较明显;城内、环城路-二环及二环-绕城高速三个区域内CO2ff平均浓度没有明显差异;市区东北邻近绕城高速区域的CO2ff浓度在市区范围处于较低水平;邻近绕城高速南段、西段的采样点2014年CO2ff浓度较2013年明显增加。机动车尾气和居民生活排放对CO2ff浓度空间分布影响较市区的热电厂大,相对于居民生活排放,机动车尾气排放CO2ff的空间和时间变异性更大,最终很可能对CO2ff的空间分布造成更大的影响。此外,西南风风频的变化很可能是导致市郊城南、城西区域CO2ff浓度年际差异较大的原因。 最后探讨了一些可能影响植物示踪大气CO2ff结果可靠性的因素,主要结论如下:(1)植物暗呼吸、植物样品不同的前处理方法和植物种属差异对大气CO2ff示踪结果的影响很可能较小;(2)植物不同位置(高度)的叶片由于生长期不同代表了不同时间段大气△14C平均状况,不宜混合使用;(3)由于植物样品只能反映白天大气△14CO2平均状况,而且生长位置一般较大气采样点低,二者所处位置环境14CO2可能存在差异,因此植物样品和大气样品的CO2ff示踪结果通常无法直接进行比较。