多孔钛基体对镧掺杂Ti/Sb-SnO2电极性能影响机理研究

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近几十年来,伴随随着人类社会的高速发展,人们的生活水平、生活质量有了明显的提高,与之相伴的是人们对于生存环境要求的不断提高。水对于人类的重要性毋庸置疑。但是工业化进程不断进行所带来的危害也随着社会的发展而显现出来,水资源受到了严重的危害,而其中,有机污染对于水资源的危害不可忽视。传统的处理工艺(生物法、物理法)已经无法应对当今社会如此巨大的有机废水产生量。所以自上世纪40年代电化学氧化法发明以来,该方法因其对有机废水处理的过程高效、环保的特点,被各界学者研究,希望将其真正的应用于工业生产当中。该方法在对有机废水的降解过程中会产生·OH,而·OH是一种得电子能力极强的无污染的强氧化剂,同时可将有机废水中毒物高效降解。电化学氧化法也因其易于与其他处理方法结合,占地面积小,过程易于自动化等因素,受到了广泛的关注。而电化学氧化技术发展中最核心部分就是电极。因为Ti/Sb-SnO2电极具有催化活性高、析氧电位高、制备工艺简便、易于掺杂改性的特点,已经成为研究的热点。但在使用的过程中,Ti/Sb-SnO2电极存在降解效率低、使用寿命短和电能利用率低等问题。本论文以此为切入点,选用不同钛基体制备钛基二氧化锡电极,通过物性表征、电化学催化氧化性能检测、电化学性能检测和稳定性检测等手段和方法。分析基体对Ti/Sb-SnO2电极性能的影响规律,确定出用于制备Ti/Sb-SnO2电极的最佳基体。主要的研究结论有:(1)通过高温热氧化法制备的以多孔钛为基体的Ti/SnO2-Sb-La电极,电极表面活性层较平板Ti/SnO2-Sb-La电极更为细化,且“泥裂”和“团聚”现象得到明显改善,网状Ti/SnO2-Sb-La和钛包铜Ti/SnO2-Sb-La电极则无明显变化。电化学实验结果表明以多孔钛为基体所制备的电极具有明显的高析氧电位(2.09V)和低膜电阻(5.722Ω)的特点。同时,以苯酚为目标污染物的催化降解实验结果表明,对于以苯酚为主要污染物的有机废水,在120min内对于苯酚解效率可达90.8%,同时COD去除率可达79.9%。强化寿命时间为105min。为平板钛基体电极的5倍。在相同的表观面积下,网状Ti/SnO2-Sb-La和钛包铜Ti/SnO2-Sb-La电极的催化性能均低于以平板钛为基体所制备的电极。同时,加速寿命试验结果也有所减少。(2)通过对比不同孔径多孔钛基体所制备的电极,30μm孔径的多孔钛基体表现出最为优异的性能,在降解效率和稳定性方面均比其他孔径基体电极更为良好。首先采用30μm孔径的多孔钛作为基体可以使表面活性层的形貌更为优异,同时电极表面活性层与基体本身的结合力有了大幅度提升,使得其在降解过程中的稳定性较其他孔径基体电极而言有了提升,强化寿命实验结果也直观地表明了30μm孔径基体电极的寿命与其他孔径基体电极相比有了增加。而160μm孔径基体在表面比表面积方面具有一定优势,所以以该基体所制备的电极循环伏安曲线测试结果较好,但因基体与表面活性层结合效果较差。同时,因孔径原因,160μm孔径基体电极对于降解过程中的析氧副反应所带来的不利方面表现更明显。所以综合而言,160μm孔径基体电极没有展现出非常优异的整体性能。
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