【摘 要】
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实现CH4与CO2共活化转化是当今催化领域最具挑战性的课题之一。这一过程为天然气的优化利用，减少最大温室气体的排放，具有非常重要的意义。CH4-CO2在温和条件下直接合成乙酸是近年来本实验室一直致力研究的课题，目前已取得很大进展。但由于CH4分子结构的高稳定性，实现对CH4分子的高效活化，就成为该课题研究的关键问题。本文在综述了乙酸合成研究进展基础上，结合已往的研究成果和国内外超强酸对活化CH4的
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实现CH4与CO2共活化转化是当今催化领域最具挑战性的课题之一。这一过程为天然气的优化利用，减少最大温室气体的排放，具有非常重要的意义。
CH4-CO2在温和条件下直接合成乙酸是近年来本实验室一直致力研究的课题，目前已取得很大进展。但由于CH4分子结构的高稳定性，实现对CH4分子的高效活化，就成为该课题研究的关键问题。本文在综述了乙酸合成研究进展基础上，结合已往的研究成果和国内外超强酸对活化CH4的研究进展，设计了一系列不同固体超强酸负载的金属催化剂，采用程序升温技术H2-TPD和CO2/H2-TPSR，考察了于不同温度下吸附CH4后的表面碳物种的反应活性，利用FTIR、XRD、BET等表征手段进行了分析测试，旨在筛选出高CH4低温活化的催化剂，为整个课题研究的深入奠定基础。通过研究得出以下结论：
1.活性金属Cu-Co负载在不同固体酸载体上的催化剂，对CH4的活化与转化表现出良好的活性。CH4在这些催化剂表面均可在较温和条件实现活化，生成多种表面碳物种。吸附温度越高，越有利于对CH4的活化，即CH4的活化是温度促进的。
2.载体酸性对CH4催化活化影响显著，随载体酸性的增强，催化剂对CH4的催化活性增强。同时，载体酸性对CH4吸附生成的表面碳物种CHx的生成量与分布具有显著的影响。但过强的载体酸性，不利于生成活泼碳物种，较为适宜的酸强度范围是：-16.0＜Ho＜-12.0。
3.FTIR表征表明，酸性载体的表面OH基作为酸中心参与了CH4的活化。
4.载体酸性对CH4与CO2的加氢表面反应同样具有促进作用。
5.改良后的复合型固体超强酸载体CC/SZ-A和CC/SZ-H-5制备的催化剂较单一载体催化剂具有大的比表面积和适宜的酸强度，从而有利于提高低温活化转化CH4的催化性能。
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