表面吸附和剪切诱导大分子构象有序和结晶

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本文采用原位傅立叶变换红外光谱技术和分子动力学计算机模拟技术,从高分子分子链段的水平上探讨了表面和剪切诱导下,高分子分子内、分子间的有序化过程以及他们的相互关系,以揭开高分子结晶的真实面目。本研究分以下两个方面: ㈠利用原位傅立叶变换红外光谱方法研究了聚氧化乙烯在溴化钾表面诱导下的构象有序和结晶过程。发现溴化钾的出现可以诱导聚氧化乙烯在熔点以上发生构象有序化转变。当少量溴化钾存在于聚氧化乙烯中时,溴化钾可以加快聚氧化乙烯的结晶,当大量溴化钾存在的时候,溴化钾表面对聚氧化乙烯分子有较强的吸附作用,因此虽然可以诱导大量的聚氧化乙烯的构象有序,但是却阻碍了聚氧化乙烯分子的进一步运动,因而阻碍了成核和结晶过程。因此高分子的成核和结晶过程的加快需要成核位垒和活化能降低的耦合来实现,被吸附在溴化钾表面具有高度构象有序的聚氧化乙烯分子来降低成核位垒,而没被吸附的具有低的活化位垒的溴化钾自由链段来充当扩散、移动的角色。同时运用Materials Studio3.2计算机模拟商业软件,对单根聚氧化乙烯分子在溴化钾表面的吸附过程进行了计算机分子动力学模拟,发现溴化钾表面对聚氧化乙烯分子有较强的吸附作用,并且聚氧化乙烯分子被吸附后是平行于溴化钾表面的。 ㈡通过配有挤出装置的原位傅立叶变换红外光谱研究剪切场诱导高分子构象有序和结晶前的预有序,发现在高于熔点较高的温度剪切场可以诱导产生长螺旋结构,并且这种长螺旋结构的产生需要一定的成核和生长过程,产生后就不再减少。相反,代表多螺旋结构的峰在剪切后有个减少或降低的过程。于是得出了长螺旋结构(12个单体)是依靠分子间相互作用力耦合的情况下存在的,因此利用红外光谱技术证明了剪切产生的预有序结构为液晶结构。
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