单层过渡族金属硫化物中能谷特性的实验研究

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自2004年通过机械剥离的方法成功制备石墨烯,二维材料一直吸引着大量研究者的关注。人们提出了基于石墨烯等材料的能谷电子学器件,希望利用固体材料中能带色散曲线上的某些极值点,即能谷自由度,作为信息载体加以利用。纯净的石墨烯中能带不存在带隙,不利于能谷电子学器件的设计。2010年实验证实单层MoS2是一类直接带隙半导体材料,很快与其能带结构类似的WSe2、WS2、MoSe2等过渡金属硫化物的单层样品也都被成功制备,具有可见光范围的直接带隙。这类单层二维材料中,由于自旋-轨道耦合和空间反演不对称性,在动量空间形成两个不等价的能谷,利用圆偏振光激发可以方便的产生非平衡的能谷极化载流子,通过荧光的圆偏振度探测能谷极化。这使得把信息编码到能谷,设计能谷电子学器件都有很大的可行性。我们通过微区偏振荧光光谱系统、时间分辨Kerr/Faraday旋转光谱、瞬态反射谱等技术手段,辅以微纳米加工技术、低温设备等,开展了关于单层MoS2、WSe2的带隙宽度的调控、能谷极化的调控和能谷动力学的研究。  本论文的主要研究能容和成果分为以下两个部分:  1.关于单层MoS2尺寸效应的研究  利用电子束曝光(EBL)、反应离子刻蚀技术(RIE)等微加工技术成功的制备了圆盘阵列的单层MoS2小尺寸样品。利用光致荧光光谱技术测量各个尺寸单层MoS2样品的PL光谱,并发现相对于普通的单层MoS2样品小尺寸的圆盘阵列样品的A和B激子的发光峰位有明显的蓝移现象。并通过Raman光谱技术,测量了个尺寸单层MoS2样品的Raman光谱,并发现相对于普通的单层MoS2样品,小尺寸的圆盘阵列样品的E12g和A1g拉曼振动模式的峰位有明显的蓝移现象。推断认为,是晶格常数的减小导致A和B激子的发光峰位蓝移和E12g模式和A1g模式的峰位蓝移现象。通过减小样品尺寸的方式实现了调控单层MoS2禁带宽度。这一发现对与新型二维材料TMDCs在微电子学和光电子学的应用提供了一个有效的方法。此实验结果已提交,正在审稿中。  2.单层WSe2的能谷动力学研究  我们利用时间分辨Kerr旋转光谱实验上测得了单层WSe2中激子的能谷退极化时间,在低温条件下T=4K,由于电子-空穴间很强的库伦交换相互作用,激子的退极化时间很短τv≈6ps。通过变温研究发现,激子的退极化时间随着温度的升高而减小,温度T=125K时,τv≈1.5ps。我们分析认为,激子的退极化时间的随温度的依赖关系,主要是受到库伦交换相互作用和激子的散射时间加快的因素影响。此实验结果已发表在Physical Review B。
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