聚乙烯醇(PVA)物理凝胶力学性质优良,被广泛应用于各个领域。本文考虑了含水量、温度及溶剂种类等影响因素,采用分子动力学模拟研究了PVA物理凝胶的平衡结构、单轴拉伸变形机制以及分子链取向度对力学性质和溶剂分子扩散各向异性的影响,研究成果具有重要的学术价值和应用前景。本文首先采用蒙特卡罗自规避随机游走方法构建了复杂的PVA三维交联网络,再向其中添加溶剂分子,经分子动力学模拟优化后,得到平衡稳定的凝胶模型。首先构建不同含水量的PVA水凝胶模型,然后分别向聚合物网络中添加二甲基亚砜(DMSO)、水以及两者混合物(质量比4:1)构建PVA/DMSO、PVA/W以及PVA/DMSO/W前驱体凝胶模型。通过用水替换平衡前驱体凝胶模型中的溶剂,构建了三种水凝胶模型。另外分别用乙醇(EtOH)和DMSO替换PVA/DMSO/W前驱体凝胶中溶剂,构建了PVA/EtOH和PVA/DMSO凝胶模型。采用分子动力学模拟中常见的分析方法,系统研究了凝胶的平衡结构。通过分析羟基氧原子与溶剂氧原子的径向分布函数、羟基氧原子的分布以及PVA主链二面角分布,发现乙醇和DMSO使得聚合物网络结构更加不均匀。另外,通过分析羟基间以及羟基与溶剂间氢键发现含水量、温度以及溶剂种类对氢键的数目有很大的影响。通过计算溶剂分子以及PVA主链碳原子的均方位移(MSD)发现不同溶剂分子的扩散速度差异很大,不同溶剂分子对聚合物分子链运动性的影响存在明显差异。对平衡凝胶模型进行了单轴拉伸模拟,得到的应力-应变曲线与实验测试结果非常接近。曲线包含坡脚区、直线区以及屈服与失效区三个部分。通过分析应力-应变曲线,发现含水量越大、温度越大,水凝胶的拉伸强度越小。由PVA/DMSO/W前驱体凝胶构建的水凝胶拉伸强度较另两种水凝胶大,由同一前驱体凝胶构建的水凝胶拉伸强度较PVA/DMSO和PVA/EtOH凝胶大。通过分析拉伸过程中聚合物网络各势能项的变化曲线,发现在应力-应变曲线的坡脚区,键伸缩能以及键角弯曲能几乎不变,非键相互作用能占主导;在直线区,键伸缩能以及键角弯曲能迅速增长并占据主导作用;在屈服区,各势能项变化微弱。含水量、温度以及不同溶剂对键伸缩能以及键角弯曲能的影响尤为明显。在直线区,主链反式二面角比例迅速增长,表明PVA主链扭曲运动尤为剧烈,且乙醇相较于水和DMSO对扭曲运动的促进作用更强。应变较小时,水凝胶中氢键数目较为稳定,之后随应变增加,水分子与羟基间的氢键数目迅速减小,羟基间氢键数目则缓慢增加。最后,通过施加初始应变的方法构建了分子链沿x轴方向定向排列的水凝胶模型,研究了分子链取向度对水凝胶力学性质以及溶剂分子扩散各向异性的影响。模拟结果表明,分子链沿x轴方向取向度越大,沿x轴方向拉伸强度越大,同一应变下平行与垂直x轴方向的应力差异越大。当取向度大于一定程度时,水分子沿平行与垂直x轴方向的扩散速度差异随取向度增大而增大,总扩散系数则缓慢减小。