纳米材料具有与块体材料大不相同的特殊性质，在光学、电子学、生物学、催化等领域具有广阔的应用前景，这也使纳米科学成为了当今最活跃的研究领域之一，众多学者为推进纳米科学走向实际应用而不断努力着。在过去三十年里，随着具有各种结构和各样形貌的纳米材料相继被制备出来，人们逐渐开始认识并理解纳米材料形貌结构与性质之间的联系，甚至能够对一些具有特定形貌结构的纳米材料的性质进行预测。　　然而，迄今提出的大部分纳米材料形貌调控的机理尚缺乏基础理论的全面支撑和各类体系的验证，仅仅是针对有限的几个体系所提出的猜想，故应用范围有限，还无法指导理性设计合成所需材料，即停留在“有什么用什么”的层次。那么，如何寻找普适性强的机理呢？普适的机理应该来源于最基础的原理，因为最基本的原理适用范围最广。因此，可否抛开现有的各种机理的束缚，从基本科学原理出发，推导出具有普适性的机理呢？这是纳米材料科学领域最具挑战的难题之一。　　在本博士论文工作中，我们从基础的物理化学原理和晶体结构理论出发，以具有特殊形貌结构或性质的纳米材料为目标，通过理性地分析推导，制定出特定的合成策略，提出单晶、多晶、复合二维组装体、超晶体四类体系的各种形貌或结构的关键控制因素，并提出了相应的控制策略，进而从理论及实验上，以各种体系的成功来验证所提出策略的普适性。　　主要研究内容和成果如下:　　(1)针对单晶纳米粒子的晶面控制问题，由最基本的热力学化学势平衡原理和Thomson-Gibbs方程推导出过饱和度与晶体表面能之间的关系，得出了具有高表面能裸露的纳米晶体可以在高过饱和度的生长环境下得到的结论。以此为合成策略，成功地应用在涵盖离子晶体、分子晶体和金属晶体的晶面控制中（例如具有不同晶面裸露的NaCl，TBPe，Au，Pd晶体），且晶面能量高低顺序与过饱和度顺序一致。并且可以完美地解释许多文献中提到的关于晶面控制的各类实验现象和结果。　　(2)针对多晶纳米粒子的粒径控制问题，创新地将传统的品种生长法用于制备多晶纳米球，获得了表面粗糙度和粒径分别可控的均匀金纳米球，进而将其用于表面增强拉曼光谱研究中的单粒子体系，获得了灵敏度很高且重现性好的表面增强拉曼散射效果。。　　(3)针对纳米材料与宏观材料之间介观尺度的鸿沟，创新性地拓展晶体外延生长方法，开发出了一种利用层状材料的外延生长法，诱导金纳米粒子在其表面直接组装成二维阵列，并适用于各种形状的纳米粒子，为构筑跨尺度的纳米复合材料提供了一种新的思路。　　(4)针对超晶格这一更高层次材料的形貌结构控制，用DNA分子调控各向异性纳米粒子的组装行为。可以通过选择DNA分子的长度与纳米粒子的尺寸而组装得到不同的超晶格相，而用不同形状的纳米粒子作为组装基元时可以控制超晶体的整体形貌。通过改变DNA的长度，纳米粒子的粒径与对称性，成功组装出了具有面心立方，体心立方，简单立方，体心四方结构的超晶格，以及具有立方体，八面体和菱形十二面体形貌的超晶体。