LaRhO3薄膜的生长与物性调控研究

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钙钛矿过渡金属氧化物中电子、轨道、自旋和晶格之间强而复杂的相互作用,导致了诸如高温超导、庞磁阻效应和界面二维电子气等丰富的物理现象,这些现象的发现点燃了人们对钙钛矿过渡金属氧化物的研究热情。在过渡金属氧化物中,随着最外层d轨道半径的不断增加(3d、4d、5d),体系的自旋-轨道耦合作用不断增强而电子-电子关联作用不断减弱。在4d钙钛矿过渡金属氧化物中,同时存在较强的自旋-轨道耦合相互作用和电子-电子关联相互作用,出现了很多新奇的物理性质,比如在Sr2RuO4中发现了非常规超导态。LaRhO3(LRO)是一种典型的4d过渡金属氧化物,不仅具有顺磁半导体行为,而且还表现出优异的催化和热电性能。当材料尺度从块体过渡到纳米级厚度的薄膜状态时,新的表面和界面现象将会显现,对这些现象及其调控特性进行深入研究不仅有利于揭示其物理机制,也有利于实现器件的小型化和集成化。因此,开展4d过渡金属氧化物薄膜的生长和调控研究对于基础物理和器件应用均有重要意义。本论文对4d过渡金属氧化物LRO薄膜的生长与调控特性进行了较为系统的研究。首先利用脉冲激光沉积技术,通过改变生长参量,找到了 LRO薄膜的生长窗口,然后对其进行了不同环境下的输运研究。这些工作不仅加深了对4d钙钛矿过渡金属氧化物材料的理解,而且为未来的器件应用奠定了基础。本论文的内容分为以下六章:第一章,首先概述钙钛矿过渡金属氧化物材料的基本知识和研究背景,然后介绍4d铑氧化物的研究进展,最后介绍在光照和气氛下钙钛矿过渡金属氧化物材料的性质变化和产生机理。第二章,详细介绍了外延薄膜样品的制备方法、表征手段和系统搭建。第三章,研究不同生长参量对LRO薄膜质量的影响和LRO薄膜的基本物性。通过控制变量的方法,系统研究了不同生长参量对LRO薄膜质量的影响,并且找到了 LRO薄膜的生长相图。在此基础上对LRO薄膜的磁性、电性和光谱性质进行了研究。第四章,研究LRO薄膜在不同光照下的输运性质及其内在机理。首先在SrTiO3(110)衬底上生长出了高质量的LRO薄膜,随后系统地研究了 LRO薄膜在不同激光波长和功率下的瞬态光电导(TPC)特性。发现LRO薄膜的TPC效应随激光波长的减小(光子能量的增加)和功率的提高而增强,而在LRO表面吹压缩空气,会使其减弱,说明LRO薄膜的TPC效应中热效应占了重要部分。该工作可为未来LRO薄膜的光电器件制备提供支撑。第五章,研究有机气体对LRO薄膜的电输运调控特性。通过测试多种有机气体,发现LRO薄膜对乙醇气体的响应最高,且金(Au)修饰之后,可明显提升LRO薄膜的气敏性能。通过X射线光电子能谱分析发现,Au修饰之后LRO薄膜表面的吸附氧比例大幅度增加,而吸附氧可以与乙醇分子发生氧化还原反应,从而改变样品的电阻,导致Au修饰后LRO薄膜的气敏性能明显提高。该工作为LRO薄膜和其他钙钛矿材料的气敏器件制备打下了基础。第六章,在总结本文已有的工作基础上,对4d过渡金属氧化物薄膜的进一步研究进行了展望。第一,通过探测4d过渡金属氧化物薄膜中的超快动力学过程,揭示其中电子、自旋、晶格和轨道多维度之间复杂的耦合相互作用;第二,开展LRO薄膜在电场调控下的性质研究,为未来的器件应用奠定基础。
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