【摘 要】
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氨气热分解过程是备受关注的制氢过程之一。该过程常使用镍等非贵金属催化剂,但反应温度较高,能耗大,不利于其在燃料电池等领域的拓展应用。本文设计合成负载型镍基催化剂,选用铈锆氧化物固溶体作为载体,并通过第二金属离子掺杂对催化剂进行改性,考察其对镍基催化剂低温反应性能的影响。采用共沉淀法制备了一系列CexZr1-xO2（x=0.5～0.8）,并采用浸渍法负载制备金属负载量为10 wt%的镍基催化剂。Ni
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氨气热分解过程是备受关注的制氢过程之一。该过程常使用镍等非贵金属催化剂,但反应温度较高,能耗大,不利于其在燃料电池等领域的拓展应用。本文设计合成负载型镍基催化剂,选用铈锆氧化物固溶体作为载体,并通过第二金属离子掺杂对催化剂进行改性,考察其对镍基催化剂低温反应性能的影响。采用共沉淀法制备了一系列CexZr1-xO2（x=0.5～0.8）,并采用浸渍法负载制备金属负载量为10 wt%的镍基催化剂。Ni/CexZr1-xO2催化剂的反应活性不随Ce/Zr呈规律性变化,其中Ni/Ce0.8Zr0.2O2表现最好,在9000 ml/g·h空速条件下,620℃即可实现氨气的完全分解,并表现出较好的稳定性。N2等温吸附、XRD等表征结果显示,锆的掺杂提高了载体比表面积和Ni分散度。H2-TPR和NH3-TPD表征结果显示锆的掺杂有利于NiO的还原并增加催化剂表面弱酸位数量,从而促进催化剂对NH3的吸附、活化与热分解过程。引入稀土金属离子对Ce0.8Zr0.2O2进行掺杂,分别制备Ni/M-CeZr（M=La、Y、Pr）催化剂。表征结果显示,稀土金属离子的引入对载体的晶相结构、催化剂比表面积及Ni金属分散度影响不大,但催化剂表面Ce3+含量增加,其对NH3的吸附量也相应增多,金属-载体间相互作用力略有增强,催化剂的活性和稳定性都有所提升。相比较而言,Ni/La-CeZr催化剂反应活性较好,Ni/Y-CeZr催化剂稳定性较佳。进一步尝试在Ce0.8Zr0.2O2中引入离子半径较小的Al离子并制备Ni/Al-CeZr催化剂,考察其在提升催化剂低温反应活性的作用。表征结果表明,Al的加入使得载体比表面积由84m2/g增加至125 m2/g,Ni金属分散度也显著提高。活性测试结果显示,在9000 ml/g·h空速条件下,氨气在580℃就完全分解;在30000 ml/g·h、600℃条件下持续反应24 h,活性基本保持稳定。XPS和NH3-TPD表征结果显示,Al的添加带来铈锆固溶体表面Ce3+含量和氧空穴的量显著增多,弱酸位上NH3吸附量也显著增大,进而进一步提高催化剂的氨分解性能。
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