碳纳米管及氮掺杂碳纳米管具有新颖的结构及一系列优异的物理化学性质,引起了物理、化学、材料、生命等学科领域科学家的高度重视,已成为物质科学和生命科学领域中均深感兴趣的前沿研究课题。本文结合碳纳米管及氮掺杂碳纳米管领域的国内外研究进展和我们的工作基础,围绕碳纳米管及氮掺杂碳纳米管的生长机制、结构及性质等内容开展了较系统的研究并取得良好进展：　　 ⑴生长机理对于碳纳米管的可控制备及应用至关重要,这是当今碳纳米管相关研究中最重要的课题之一。本文结合实验结果,利用DFT理论方法研究了以苯为前驱物在金属Ni催化作用下生成石墨层和碳纳米管的生长机制。石墨层的生长的最初步骤可以认为是由两个苯分子生成联苯分子的过程。通过计算给出了苯分子在Ni(111)表面上生成联苯的最低能量路径。依照上述的自由基机理,苯分子中碳氢键可以选择性的解离,同时苯分子中的碳碳键保留。从而产生的脱掉氢的六元环物种可以在催化剂的表面形成石墨层,进一步可以形成碳纳米管的结构。我们的计算结果很好地验证了前期根据原位实验结果提出的六元环生长机理。这个自由基机理也可以适用于以其它合适的杂环前驱物制各掺杂的碳纳米管的过程,机理的认识对纳米管的官能化以及其大规模应用有着非常重要的意义。　　 ⑵碳纳米管中氮的掺杂可以调控纳米管的结构和性能,研究氮掺杂碳纳米管的生长机理对于调控其结构和性能,实现其有效利用具有十分重要的价值。本文结合实验结果,利用DFT理论方法计算了以吡啶为前驱物在金属Ni催化作用下生成氮掺杂石墨层和氮掺杂碳纳米管的生长机制。计算结果进一步从分子层次上阐述并证明了六元环生长机制,这对理解其他碳基纳米管的生长机理有着重要的意义。　　 ⑶基于碳纳米管的化学传感器可以检测含量较小的分子并且有着较高的灵敏度,然而,这些传感器能够检测到的分子是很有限的。本文中我们提出了新概念的纳米尺度的传感器,为了克服实际的问题,这些传感器通过在单纯的单壁碳纳米管上掺杂氮原子来进行设计。利用DFT的理论方法研究了一系列气体小分子(O2,H2,CO,HCOH,H2O,CO2,NO,NO2,NH3和CH4)在不同氮含量以及不同类型氮掺杂的碳纳米管上的吸附,并与碳管的情况进行了相应的比较。研究表明我们设计的这些传感器不仅可以检测更多的气体小分子,而且这些传感器的灵敏度还可以通过纳米管中氮原子的掺杂量来控制。　　 ⑷利用金属对碳纳米管的化学修饰有着非常重要的应用前景。我们课题组近期的实验结果表明,通过在碳纳米管上掺杂氮原子,不需要任何官能化即可均匀负载Pt金属纳米粒子。结合实验结果我们利用DFT理论方法分析比较了在碳管和碳氮管上负载Pt纳米粒子的性能,结果表明依靠氮原子可以调节纳米管的化学活性从而提高金属的负载性能。同时还对一系列过渡金属和氮掺杂纳米管的相互作用进行了详尽计算,揭示了金属和氮掺杂纳米管相互作用的本质,从理论的角度对实验结果进行了解释和证明。　　 ⑸成功构建了氮掺杂纳米管和Pt新型复合纳米催化剂,实验结果表明这样制备地复合催化剂具有优良的甲醇直接氧化电催化性能。本文在实验的基础上通过理论方法对Pt/CNxNTs复合催化剂与反应物甲醇及甲醇氧化的中间产物甲醛甲酸的相互作用进行了详尽地研究,研究结果表明Pt/CNxNTs复合催化剂在反应物的吸附方面表现出了提高的性能。这些结果显示了氮掺杂碳纳米管在构建和优化纳米复合催化剂方面有着比碳纳米管更明显优势,同时也表明了氮掺杂碳纳米管在很多相关领域重要的应用前景。