碱性介质中基于Cu/Ni-Mo-Co阴极和Pb/PbO2阳极的电化学反应转化木质素制备生物基化学品

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本论文探索了一种在碱性溶液中电催化氧化还原反应将玉米秸秆木质素制备生物基化学品的方法,其中以阳极极化法制备的Pb/PbO2电极作为阳极,以电沉积法制备的Cu/Ni-Mo-Co电极作为阴极。利用循环伏安曲线和极化曲线研究不同条件下Pb/PbO2阳极的电化学氧化性能和Cu/Ni-Mo-Co阴极的电催化氢化性能。玉米秸秆木质素被电化学降解以后,用有机溶剂萃取电解液中的降解产物,并且离心分离出未降解的木质素残渣。首先进行有机相分析:通过气相色谱-质谱联用(GC-MS)和气相色谱(GC)内标对产物进行定性分析,共检测到24种化合物,选取8种有商业价值的化合物为目标产物。然后进行水相分析:通过GPC分析没有被有机溶剂萃取出来物质的分子量。最后进行固相分析:通过傅里叶变换红外光谱(FT-IR)分析玉米秸秆木质素电催化降解反应前后官能团的变化;通过元素含量分析降解前后H/C和O/C的变化;通过凝胶色谱(GPC)分析玉米秸秆木质素在电催化降解过程中分子量和分散指数的变化。通过考察钴离子浓度、萃取溶剂、电流密度、降解时间、木质素浓度以及反应温度对目标产物产率的影响,确定出每种目标产物的最佳反应条件。木质素在每种产物降解的最优条件下需要进行多次降解,经过连续6次降解反应直到残留木质素不能再继续降解为止。阿魏酸、香兰素、3-羟基-4-甲氧基苯乙酮、丁香醛和丁香酮五种氧化产物的累积产率分别为22.40 g/kg-lignin,11.09 g/kg-lignin,2.37 g/kg-lignin,10.04g/kg-lignin和6.95 g/kg-lignin。4-甲氧基-3-甲基苯酚、2,4-二叔丁基苯酚和2,2’-亚甲基双-(4-甲基-6-叔丁基苯酚)三种还原产物的累积产率分别为38.83 g/kg-lignin,1.68g/kg-lignin和1.73 g/kg-lignin。
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