材料表面的结构和性质决定了材料的性能，对材料表界面的物理化学性质和过程的分子水平认知有助于人们对物质宏观性质的理解。离子液体因其独特的结构和物性成为近年来的研究热点，石墨烯作为一类新型的二维碳材料同样吸引了多个学科的广泛关注，对它们表界面结构和性质的研究是深入认识其在诸多领域应用的关键。本论文针对离子液体和氧化石墨烯的表界面关键问题，采用多种原位实验手段和理论计算相结合的方法，探索了材料的微观结构、反应过程以及外场的调控过程，揭示了材料表界面的结构，反应机理、动力学过程和表面调控的微观规律，形成的主要研究内容和创新性成果如下:　　将原位X射线吸收精细结构光谱(XAFS)、原位X射线光电子能谱(XPS)、原位原子力显微镜(AFM)技术引入到离子液体的微观结构研究中，开展了外场调控下离子液体[C12mim]Br在固体高定向热解石墨(HOPG)表面上微观结构的研究。结果表明，在固体表面上离子液体的阳离子是平行于固体表面，在正电压调控下离子液体阴离子距离固体表面更近，阴离子周围的电子增多，分子间距变短，形成“overscreening”紧密层。当正电压增大时，阴离子距离固体表面更近，阴离子周围的电子更多，阴离子与阳离子的距离继续缩短，离子液体在固体表面形成“crowding”构型。进一步利用原位AFM探明了离子液体在带电的固体表面上形貌的变化，证实了外场能够调控离子液体在固体表面的微观结构。　　利用原位XPS研究了一系列四氯化金类离子液体[Cnmim][AuCl4](n=4，6，8，10)在固体硅片表面受到X射线诱导辐射发生的化学反应过程。通过分析固体表面四种离子液体在不同时间的XPS高分辨谱图，发现在X射线辐射作用下这类离子液体在气液界面处发生了化学反应，阴离子中Au的化学态随辐射时间增长而降低，最后生成了金纳米颗粒;而阴离子中Cl生成了有机氯化物。比较了阳离子烷基链长度对离子液体在气液界面发生的化学反应的影响，不同碳链长度对X射线的敏感程度不同，反应的速率和转化率与离子液体的烷基链长度有关。进一步通过分子动力学模拟研究了离子液体气液界面处的分子构型，发现阳离子的烷基链朝向真空，而气液界面处的阴离子和烷基链上最外侧的烷基与界面的距离接近，二者之间存在较强的相互作用，模拟的结果支持了原位实验的结论。　　利用接触角测定仪研究了在甲苯—乙醇二元混合溶剂相中修饰的硅片表面上氧化石墨烯/电解质微米液滴的溶解动力学过程。揭示了液滴的类型、浓度、大小、温度对溶解过程的影响。结果发现液滴的溶解过程存在两个阶段:第一阶段的快速溶解和第二阶段慢速溶解，第一溶解阶段到第二溶解阶段存在转变位置，且随着液滴的体积、浓度、温度发生变化。特别是低温时第一阶段的溶解持续时间导致了整个溶解过程的时间缩短。由于氧化石墨烯在界面处的富集改变了液滴的溶解动力学过程，氧化石墨烯的浓度升高时溶解过程中第一阶段的溶解速率降低，同时第一阶段溶解消失，液滴体积在开始溶解阶段发生了微小的扩张。　　开发了一种通过三聚氰胺分子化学交联来调控氧化石墨烯表面的方法，成功合成了氨基功能化的氧化石墨烯(MEL-GO)固体材料。对MEL-GO分别用红外光谱，拉曼光谱，X射线衍射，热重分析仪，X射线光电子能谱，扫描电镜和高分辨透射电镜进行表征。将MEL-GO固体材料分散到乙醇胺(MEA)水溶液中形成不同浓度的(MEL-GO)+MEA+H2O杂化吸收剂用来捕获CO2。CO2的吸收结果证明了少量的MEL-GO的加入可以显著提高CO2的溶解度，而且CO2的溶解度随着MEL-GO的浓度增加而增大，说明氧化石墨烯进行表面调控后有助于CO2的吸收。