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长江三角洲地区是我国灰霾污染较为严重的地区之一,近几年频发的灰霾事件严重影响了居民的口常生活和身体健康也引起了社会的极大关注,为研究大范围重度灰霾的形成机理,本文使用WRF-Chem模式对2013年12月初长三角一次严重灰霾事件进行了模拟,并分析其物理及化学方面的成因和灰霾的气溶胶辐射效应,得到的主要结论如下:(1)此次灰霾过程中天气形势较为稳定,PM2.5浓度一度达到了400μg/m3以上,相对湿度达到了80%以上,能见度则降至900m以下。污染期间,弱西北和西南风(<3m/s)控制了长三角地区,阻止了清洁的海洋空气到达大陆使得污染物得到稀释和扩散。区域平均结果表明PM2.5质量浓度峰值与低风速和低边界层高度出现的时刻对应较好,PM2.5/PM10比例最高达到了0.89表明细颗粒物占了主导。(2)从空气质量良好时期到严重污染时期,阶段平均通风系数(VC)下降明显(从3000m2/s以上到1500m2/s以下),2008-2012年长三角地区五年平均VC为2119m2/s。南京、苏州、上海和常州的PM2.5质量浓度和VC时间变化展现出明显负相关。PM2.5传输通量分析表明区域A(长三角西北区域)和区域B(长三角中心区域)主要作为污染源向周围输送污染物,且区域B的输送作用比区域A强:两个区域的输送量在污染期都急剧减少。垂直扩散条件分析:污染期南京PM2.5浓度垂直廓线表明白天高浓度区(>125μg/m3)由于边界层高度的抬升延伸到了1km高度,在夜间则被相应高度的强逆温层限制在了200m以下,然而在空气质量良好的时期逆温层依旧存在。本研究认为弱的水平扩散能力是此次灰霾产生的主要原因,而相伴随的夜间强逆温层则增加了污染的程度,导致晚间出现极高的PM2.5质量浓度。(3)与长三角西北区域相比,长三角中心区域的PM2.5组分中硝酸盐含量较高,黑碳和有机碳偏低。污染期观测到的NO3-/SO42比例为1.54,2013年12月的平均值为1.40(均大于1),据此可以认为移动源对于此次灰霾过程的贡献很大。此外,灰霾期间硝酸盐气溶胶为主要成分(29%)以及较高的NO3-/SO42-比例使得冬季长三角中心区域与京津冀地区的灰霾化学特性有明显差异。(4)灰霾期间长三角中心区域和西北区域地表入射太阳短波辐射出现了24-30W/m2和18-30W/m2的下降。白天和夜间地而温度也有一定的下降,白天降幅更大。整个长三角区域边界层高度都有所降低,风速有小幅下降(最高降低0.15m/s),相对湿度则有1-4%的上升。在化学方面,气溶胶的直接气候效应导致长三角中心及西北区域PM2.5浓度出现6-18μg/m3的上升,但不超过污染期平均浓度的15%。由区域平均要素变化的时间序列可知,平均向下短波辐射、潜热和感热最高下降了88W/m2、12W/m2和37W/m2,且最大值出现时刻与PM2.5高值对应较好;白天温度、边界层高度和风速下降最大值分别为1℃、276m和0.33m/s,均出现在气溶胶污染严重的时刻。对通风系数变化的分析可知,气溶胶辐射效应使长三角地区通风系数普遍下降,中心及西北地区降幅为8-24%。南京污染物浓度变化的垂直廓线分析表明,PM2.5、PM10浓度在底层(950hPa高度以下)有一定上升(最大值分别为7μg/m3和8μg/m3),在950-800hPa左右则出现了下降(最大值分别为3.5μg/m3和4.5μg/m3),这可能与边界层高度下降使气溶胶像近地而聚集有关。O3的浓度变化正好相反,在960hPa高度以下下降(降幅最大为1.1μg/m3),在960-770hPa高度出现上升,升幅最大为1.7μg/m3,这可能是由于950hPa以下气溶胶浓度上升,入射短波辐射减弱,降低了03生成率,960-770hPa高度的情况则正相反。总体而言,气溶胶辐射效应导致气象要素(如风速、边界层高度等)向不利于污染物扩散的方向变化,在一定程度上加重了气溶胶污染,但作用有限(PM2.5浓度增加量<15%);这次灰霾过程是由大尺度“静稳”天气形势形成的。