【摘 要】
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锂离子电池由于高能量密度和长循环稳定性等优点,被广泛应用到电动汽车和便携式电子产品。然而,锂资源的低丰度和高价格不利于其快速发展,亟需开发低成本的新型碱离子电池。钾离子电池（KIBs）因其成本低、资源丰富、潜在的高能量密度受到研究者的广泛关注。然而,KIBs受到反应动力学迟缓和K+嵌入/脱出过程中体积变化大的困扰。本文基于嵌入、转化和合金化三种不同反应机制,通过合理的结构设计、碳复合策略、界面工程
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锂离子电池由于高能量密度和长循环稳定性等优点,被广泛应用到电动汽车和便携式电子产品。然而,锂资源的低丰度和高价格不利于其快速发展,亟需开发低成本的新型碱离子电池。钾离子电池（KIBs）因其成本低、资源丰富、潜在的高能量密度受到研究者的广泛关注。然而,KIBs受到反应动力学迟缓和K+嵌入/脱出过程中体积变化大的困扰。本文基于嵌入、转化和合金化三种不同反应机制,通过合理的结构设计、碳复合策略、界面工程等方法构筑纳米Mo2C镶嵌N掺杂碳纳米纤维（Mo2C/CNFs）、FeCO3/rGO和Sn Sx/rGO复合材料作为KIBs负极,以改善其电化学性能,主要研究内容如下:（1）由于Mo2C在合成过程中容易出现过度生长、聚集和低孔隙率等问题,采用简单的静电纺丝方法,将Mo2C纳米粒子封装在N掺杂碳纳米纤维中,构筑了一种柔性自支撑Mo2C/CNFs用作KIBs负极。利用碳纳米纤维的化学惰性,碳原子缓慢地转移到Mo晶格中,达到Mo2C的可控生长。此外,具有3D结构的氮掺杂CNFs可以为K+和电子的传输提供高速通道,直径1～2 nm的Mo2C纳米粒子嵌入CNFs中,不仅可以促进电化学反应动力学,而且可以减缓Mo2C在长期的钾化/脱钾过程中的膨胀和团聚,保持电极的完整性。作为KIBs负极,Mo2C/CNFs具有良好的长循环稳定性,在1 A g-1下可达到1000次循环,每圈容量衰减率仅为0.026%。（2）针对FeCO3固有的低本征电导率,通过一种简便、经济、较低温度水热/溶剂热方法制备FeCO3/rGO复合材料用作KIBs负极。将导电rGO片与FeCO3相结合,提高比表面积和电极电导率,减小FeCO3的电荷转移电阻,以实现快速的离子和电子传输,适应电化学可逆转化过程中的体积变化。结果表明,在0.1 A g-1下FeCO3/rGO可提供321 m Ah g-1的高容量,50次循环后仍保持在299m Ah g-1,在0.5 A g-1下循环250圈后,仍有183 m Ah g-1。（3）由于Sn S2在循环过程中抵抗结构变形和失去电接触的能力有限,通过一种水热结合Ar/H2还原的方法制备Sn S2/Sn S锚定在rGO上（Sn Sx/rGO）的复合材料用作KIBs负极。p型Sn S与n型Sn S2形成异质结,在其界面处会产生电场,这种界面电场不仅有利于电子和离子的快速传导,而且可以提供额外的K+存储场所。rGO的引入,可以构建三维导电网络,缓解Sn Sx纳米颗粒体积变化引起的团聚和膨胀。当用作钾离子电池负极时,在0.1 A g-1下可以提供666 m Ah g-1的高可逆容量,在50次循环后容量仍能提供631 m Ah g-1。
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