高温超导是一个具有巨大应用前景和重要科学意义的研究课题。2008年初,日本科学家在F掺杂的LaOFeAs中发现了临界转变温度高达26K的超导电性,这一突破性进展打破了高温超导世界铜氧化物一统天下的局面。铁基超导体的发现在全世界范围内再次掀起了研究和探索高温超导电性的热潮。它不仅开启了人们合成新的高温超导材料的大门,也为理论物理学家深入研究高温超导物理机制提供了新的研究对象。第一性原理计算以其普适性、准确性、快捷性等优点,在铁基超导研究过程中在扮演了重要角色。通过计算,人们迅速有效地掌握了各种材料的电子结构；研究了体系的磁学、力学、输运性质；并成功预言了一些可能的母体材料。　　 本文我们首先介绍密度泛函框架下第一性原理计算的理论基础,近似依据,具体步骤以及强关联效应的后续处理方法等内容。在接下来的章节中着重介绍作者攻读博士学位期间利用第一性原理计算在铁基超导研究方面所做的一些工作。其中,第一个工作我们详细研究了LaOMAs(M=V-Cu)系列材料的电子结构和磁性相图,并从理论上分析了磁性基态的形成因为,指出了磁不稳定性在铁基超导体中的重要性。第二部分工作,我们结合红外反射谱、电阻和比热等实验测量,重点研究了LaOFeAs在150K附近的相变,利用第一性原理计算首先预言了铁基超导母体材料中的条纹状反铁磁基态,并将其归结为由费米面叠套效应诱发的自旋密度波有序态。在第三部分工作中,通过对BaFe2As2及其掺杂材料的第一性原理计算,我们指认了其中的电子结构不对称性,并以此为基础对“122”化合物中磁性转变和超导相图随电子空穴掺杂不对称行为给出了合理的解释。第四部分工作,我们通过光谱测量与第一性原理计算相结合的办法,详细研究了BaNi2As2在130K附近结构相变前后的物性变化和相变起源,指认了由As-As成键态(ppσ)和Ni-As反键态(pdσ*)杂化驱动的能带不稳定性。最后一个工作,我们利用新发展的LDA+Gutziwiller方法正确估计了Fe-As键长与键能,成功解决了声子谱的软化问题。考虑进关联效应后的能带结构沿c方向色散明显加强,刚好符合实验上观测到的弱各项异性结果。　　 以上工作在铁基超导研究中处于基础地位,它们或者得到了准确的电子结构和体系物性,或者给出了正确的物理图像和内在机制,或者解释预言了重要的实验事实。通过对这些问题的研究,我们不仅加深了对体系本身的认知和理解,更为相关材料的研究提供了可靠的理论依据,有助于人们深入探索高温超导电性的物理本源。