论文部分内容阅读
本文采用浸渍法制备了Cr基碳烟氧化催化剂。不仅研究了催化剂对碳烟的催化氧化活性,催化剂制备溶液pH值及焙烧温度对催化剂催化活性的影响,而且还对催化剂的老化进行了初步研究。并用SEM、XRD分别考察分析催化剂形貌和活性成分。实验结果表明,单组分的Ce,La,Pr,Nd几种元素制成的催化剂几乎不能将碳烟在550℃内氧化掉。催化剂配比对催化性能有较大影响:Ce/Cr催化剂催化碳烟的起燃温度基本都低于415℃,当n(Ce) :n(Cr) =1:5时催化剂起燃温度为369℃,最大氧化速率温度只有454℃,在Ce/Cr催化剂中氧化速率最高;Cr摩尔含量超过50%的La/Cr、Pr/Cr和Nd/Cr催化剂均具有较好的催化性能。其中n(La) :n(Cr) =1:2、n(Pr) :n(Cr) =1:2和n(Nd) :n(Cr) =1:1时制备的催化剂活性最高。另外,加入过渡金属Cu和Mn制备的Ce/Cr催化剂与前者相比活性明显提高,可见过渡金属在Ce/Cr催化剂中有着重要作用。通过研究发现,溶液pH值对催化剂活性有所影响,溶液pH值开始回调时制得的催化剂催化活性最高。随着溶液pH值的升高,制备出的各组催化剂的催化活性呈现降低的趋势。经过XRD分析,当n(Ce) :n(Cr) =1:5时催化剂催化活性较高,其原因可能是生成了Cr2O5催化活性较高的晶相和Ce4+容易进入Cr2O3的晶格中产生晶格缺陷,促使晶格氧迁移从而产生大量的活性氧促进碳烟氧化;而当n(La) :n(Cr) =1:2、n(Pr) :n(Cr) =1:2和n(Nd) :n(Cr) =1:1时催化剂催化活性较高,其原因可能是分别生成了LaCrO4、PrCrO3和CrNdO3等催化活性较高的晶相。研究还发现La/Cr和Nd/Cr催化剂抗高温老化性能较为理想。总之,Cr基碳烟氧化催化剂有着较好的性能,是柴油车尾气碳烟氧化催化剂研究的优选方向之一。