自旋轨道耦合相互作用体系的角分辨光电子能谱研究

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拓扑绝缘体是一种新的量子物态,它的边界态或者表面态来自于独特的体能带拓扑结构。拓扑材料的分类已经扩展到了超导体、金属和半金属材料。最近,拓扑超导体、Dirac半金属和Weyl半金屙的研究引了大家密切关注。揭示这类材料的拓扑性质不仅有利于自旋电子学、量子计算的实际应用,也为寻找Majorana、Dirac和Weyl费米子等新奇现象提供了物质基础。  在镜像对称性缺失材料体系中,自旋轨道耦合相互作用可以导致材料的自旋态退简并,即所谓的Rashba效应。传统理论认为,Rashba自旋劈裂态的产生来自于非对称的表面电场。然而,它难以解释为何Rashba自旋劈裂强度的巨大化。自Rashba效应发现以来,大家一直在寻找可以解释Rashba自旋劈裂增强效应起源的实验证据。这关系到自旋相关材料的调控和自旋电子学的应用。  本论文内容包括以下几个部分:  1.参与了真空深紫外激光光源的自旋分辨角分辨光电子能谱仪的研发和维护工作。利用自助溶剂方法生长了高质量的BiTeCl,Bi2Te3晶体。负责第一性原理计算服务器的使用和改进。  2.Cd3As2被认为是Dirac半金属的潜在材料。尽管有一些研究报道了Cd3As2的体能带结构的性质,但是仍然需要更多实验证明其拓扑性质。尤其是Cd3As2的拓扑表面态,它作为三维Dirac拓扑半金属的标志特征,还没有被实验证实。我们使用角分辨光电子能谱研究了Cd3As2晶体(112)表面的电子结构。同时我们也根据实验结果做了理论计算模拟。实验测量得到的费米面结构、能带色散关系与理论计算符合的非常好。在Cd3As2的布里渊区中心有两支Dirac锥形的体能带触碰到了费米能级,形成了Dirac点状的费米面。利用变光子能量的实验我们首次观测到了线性色散的拓扑表面态。我们的结果给出了Cd3As2是拓扑非平庸的三维Dirac半金属的实验验证。  3.我们研究了铜掺杂的Bi2Se3材料的超导性质。实验发现Cu0.3Bi2Se3的电子结构具有Dirac锥形的拓扑表面态,证实了Cu0.3Bi2Se3的拓扑非平庸属性。通过测量样品的磁阻性质,我们研究了超导状态下Cu0.3Bi2Se3的不可逆线的变化。Cu0.3Bi2Se3的磁通动力学不同于铜氧高温超导体,其表现为二维的特征。在高于超导转变温度时,Cu0.3Bi2Se3的磁阻行为与它的母体表现相同的属性。这就说明Cu0.3Bi2Se3具有相同的电子散射机制。我们的结果揭示了超导的拓扑绝缘体的磁阻性质。然而,Cu0.3Bi2Se3中电子配对对称性的性质仍然需要今后的实验研究。  4.研究巨大化的Rashba效应对发展自旋电子学和磁电耦合器件具有重要意义。然而,人们对于Rashba自旋劈裂增强效应的原因一直存在争议。另一方面,实验发现的Rashba材料对环境要求很苛刻,阻碍了实验上对自旋自由度的调控。我们选择具有巨大自旋劈裂效应的材料BiTeCl,研究了利用气体吸附方法调制其电子结构的性质。在干净的BiTeCl样品中存在一支具有巨大自旋劈裂的价带。与理论计算比较,我们发现这一支能带与样品表面的顶层(0.5层元胞)薄膜的电子结构符合很好。它与另一种巨大Rashba材料Bi-Ag合金的行为类似。此外,我们给出了BiTeCl的表面存在表面势场的直接证据。通过气体调控表面势场,我们研究了自旋劈裂效应的演化规律。不同种类的气体对BiTeCl电子结构的调控具有相同的作用。此外,BiTeCl的自旋劈裂强度在表面势场变化的过程中表现为稳定不变的特征。这个特征与理论认识的Rashba效应来源于原子局域势场的结论符合的很好。最后,我们发现了BiTeCl的能隙随着表面势场减弱而增加的现象。它说明了BiTeCl材料的表面势场对价带和导带具有不同的弯曲效应。气体环境下存在顽强Rashba效应的研究为自旋相关电子学应用提供了物质基础。  5.BiTeCl晶体结构中不存在反演对称性,因此BiTeCl有可能是一种体带也存在自旋极化的拓扑绝缘体。并且,有人报道了BiTeCl中存在单个的Dirac锥的实验结果。然而,理论上BiTeCl并不存在拓扑非平庸的拓扑序。更有趣的是很多实验证明BiTeCl中只存在Rashba效应。为了澄清BiTeCl中拓扑表面态起源的争议,我们使用高分辨率的角分辨光电子能谱研究了BiTeCl的电子结构。实验上BiTeCl的电子结构是Rashba自旋劈裂型的量子阱态,然而我们也在一些样品中发现了Dirac锥形的能带结构。通过化学成分分析,我们发现存在Dirac锥形的样品其化学组分为Bi2Te2.97Cl0.06。通过对比电子型掺杂的Bi2Te3的电子结构,我们证明了“BiTeCl”中的Dirac拓扑态就是电子型的Bi2Te2.97Cl0.06。最后,我们使用Cl元素体掺杂和表面吸附K原子的方式,获得了Bi2Te3电子结构由P型掺杂到N型掺杂的调制。
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