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低中放放射性污染物的浅地表处置方式,可达到废物与人类环境永久隔离,使人类生存环境和安全免受辐射危害的目的。处置库场址的选择需要综合考虑各种因素,其中核素向周围环境的迁移是其核心问题。地下水为污染核素迁移的载体,核素在迁移的过程中以某些化学形态存在于地下水环境中,核素在地下水中存在化学形态对核素的迁移行为有着很重要的影响。本文用地球化学模式程序EQ3/6软件,模拟研究了超铀核素镎、钚在西北某区地下水中的存在化学形态,并分析了温度、pH、Eh等因素对其存在形态的影响,相关研究结果可为今后开展核素吸附、迁移特性研究,放射性废物处置库选址及为处置库的安全评价提供重要的参考。通过研究主要得出了如下结论:
1.区域浅表层水文地球化学条件都以弱碱性—强氧化作用为特征,地下水化学类型主要为SO4-Cl-Na型和Cl-SO4-Na型,地下水矿化度较高,硬度较大,地下水氧化还原电位很高,地下水赋存的环境都属于强氧化环境,地下水具有较高的氧化能力。
2.研究区地下水环境中核素镎主要以V价态的NpO2+形式存在,次为V价态的NpO2CO-3和NpO2OH;核素钚主要是Ⅳ价态的Pu(OH)—5占绝对的优势,次为V价态的PuO2+。
3.地下水化学成分直接决定着核素镎、钚的存在形态。研究区的四个钻孔中地下水环境不同,镎和钚的存在形式有所不同,即使存在相同的物种其百分含量也有所不同。
4.地下水温度、Eh值和pH值都在不同程度的影响着核素镎、钚在地下水中的存在形态。温度的改变对镎的存在形式会产生很大的影响,但对其存在价态不会产生影响;当T<40℃时,温度的改变对钚的存在形式和存在价态基本不会产生影响,当T>40℃时,温度的改变对钚的存在形式和存在价态皆会产生影响。在酸性和弱碱性条件下,pH的变化会对镎的存在形式会产生影响,但对镎的存在价态基本不会产生影响,在强碱性条件下pH的变化对镎的存在形式和存在价态都会产生影响;pH值的变化对钚的存在形式和存在价态皆会产生影响。Eh值的变化范围较大时,会影响镎、钚的存在形式和存在价态。