典型环境因素对藏东南持久性有机污染物分布的影响研究

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持久性有机污染物(Persistent organic pollutants,POPs)是指在环境中难降解、高脂溶性、可以在食物链中富集放大,并进行全球迁移的一类半挥发性且毒性极大的污染物。POPs具有大气远距离迁移的特性,能随着大气迁移至偏远地区,并在高寒的两极地区和偏远山区冷凝沉降,对脆弱的高山及极地生态系统带来威胁。被称为“地球第三极”和“世界屋脊”的青藏高原平均海拔4000m以上,是世界海拔最高的高山地区,虽然当地人类生产和生活活动相对较少,但其周边是欧亚大陆人口最密集、工农业迅速发展的国家。这些国家高浓度的污染物是青藏高原的潜在污染源,其中的污染物可能会随着气流,例如印度季风,迁移至青藏高原。本文选取青藏高原东南部为研究区域,以常见POPs类污染物:多环芳烃(Polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)和有机氯农药(Organchlorine pesticides,OCPs)为目标化合物,旨在分析研究区域植被和土壤中POPs的组成和分布特征,在此基础上探讨影响其空间分布的主要因素,探索研究区域污染物的可能来源,并进一步的认识高山环境中POPs的迁移行为。本论文共分以下五个章节:  第一章对POPs的定义、性质、来源和危害进行了概述,介绍了POPs的大气远距离迁移并综述了包括青藏高原在内的高山环境中POPs的大气远距离迁移行为,最后提出了本文的研究内容和意义。  第二章主要讲述了POPs在各介质中的净化方法和仪器方法。各样品经快速溶剂萃取仪提取,随后使用复合硅胶柱对提取液中的目标化合物进行净化和富集,最后使用气相色谱-电子捕获检测器完成OCPs、气相色谱一质谱完成PAHs的分离和定性定量分析,整个分析过程执行严格的质量控制标准。  第三章讨论了藏东南土壤和苔藓中PAHs和OCPs的分布特征、来源解析及影响因素。根据地理位置和气流来源,本研究的研究区域分为四个子区域,西侧为子区域1a、东侧为子区域1b、北侧为子区域2、南侧为子区域3。四个子区域污染物浓度的数学统计分析显示,1a区域中PAHs和OCPs的浓度均高于其他三个区域,子区域2中含有较高浓度的低分子量PAHs和HCHs,子区域3中含有较高浓度的高分子量PAHs。进一步的反向气团轨迹分析和主成分分析显示,1a和1b区域污染物主要来自印度季风的输入,2和3区域除受印度季风的影响外,分别受到来自云南和中国西北污染物的影响。1a区域迎风坡土壤中PAHs、HCHs和DDTs的主成分一多元线性回归分析显示,高山冷捕获和森林过滤效应显著地影响着研究区域POPs的分布,且森林过滤效应的影响更强。  第四章分析了藏东南边缘云南西北部树皮中PAHs和OCPs的浓度及分布特征,探究本地污染源对PAHs和OCPs分布的影响。树皮中∑16PAH的浓度范围为317-1194 ng·g-1,平均值为639 ng·g-1;研究区域树皮中∑4HCH和∑6DDT的浓度分别为0.10-3.86 ng·g-1和0.78-7.29 ng· g-1,PAHs浓度是藏东南林芝地区的2-3倍,而有机氯农药的浓度低于藏东南林芝地区。HCHs、DDTs和2环及3环PAHs的浓度随海拔的升高而增加,呈典型的高山冷捕获效应;4环、5环和6环PAHs的浓度随着海拔的升高而降低,这可能是云南本地污染源影响所致。根据反向气团轨迹模型及PAHs和OCPs的浓度分布,推断研究区域的OCPs主要受印度季风和西风环流的影响,而PAHs是大气远距离传输和云南本地污染源共同作用的结果。  第五章讨论了色季拉山阴坡和阳坡土壤中PAHs和OCPs的分布特征,探究地形对PAHs和OCPs分布的影响。土壤中∑I6PAHs的浓度范围为99.3-1984ng·g-1,平均值为1017 ng·g-1; HCHs和DDTs的浓度分别为0.37-2.07 ng·g-1和0.70-43.9 ng·g-1,均远高于青藏高原中部及谣部土壤中相应污染物的浓度。阳坡α-HCH和DDTs的浓度随着海拔升高,而阴坡HCHs和DDTs的浓度随着海拔降低或无显著变化。阴坡土壤PAHs随海拔无升高或有降低的变化趋势,而阳坡土壤PAHs的浓度在低海处呈现较高浓度,可能是存在局部污染源的排放。PAHs的特征单体比值表明生物质和化石燃料的低温燃烧是色季拉山PAHs的主要来源,同时阴坡也可能受到石油泄漏的影响。较低的α/γ-HCH比值表明,研究区域的HCHs主要是历史工业品HCHs和林丹共同输入的结果。p,p’-DDE/p,p’-DDT和o,p’-DDT/p,p’-DDT的比值显示,研究区域DDTs是由历史工业品DDTs和三氯杀螨醇共同贡献所致。  最后对本研究工作进行了总结并进行了工作展望。
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