钛的羟基羧酸配合物的合成与应用研究

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印染废水己成为环境的重点污染源之一,亚甲基蓝是其中的典型有机污染物,是印染污水治理的重要对象。光催化氧化为染料废水的治理提供了全新的途径。研究和发展新型光催化材料和技术非常重要。基于过氧基羟基羧酸金属钛配合物具有多核簇结构和过氧基的结构特点,本文将其作为研究对象,研究它们直接应用于光催化降解染料废水的性能,进而将它们作为前驱物合成纳米二氧化钛,研究所得材料的结构和光催化降解染料废水的性能。希望研究结果有利于发展新型光催化材料。本文以羟基羧酸(柠檬酸、酒石酸)、过氧化氢、钛酸正丁酯和其它金属化合物为原料,设计合成了系列配合物,对所分离的配合物,用元素分析、IR和Uv-Vis进行了表征;用单晶X-射线衍射技术测定了它们的晶体结构;研究了它们的光催化氧化性质。进一步,以所分离的配合物为前驱物,应用水热法制备了二氧化钛系纳米光催化材料,用XRD、SEM对制备样品的组成与结构进行了表征,并研究了材料的光催化性能,探讨了不同条件对材料性能的影响。论文的主要结果如下:1、合成、表征了4种过氧基羟基羧酸金属钛混配配合物:Li2(NH44[Ti2(O22(cit)(Hcit)]2·5H2O (1),Zn(NH44[Ti4(O24(Hcit)2(cit)2]·12H2O (2),Li2(NH44[Ti2(O22(Htart)(tart)]2·4H2O (3),Zn(NH44[Ti4(O24(Htart)2(tan)2]·11H2O (4)。2、在不同的水热条件下制备了15种纳米二氧化钛系材料。研究结果表明水热法更适合于制备细微颗粒纳米材料;无论初始溶液是酸性、中性还是碱性,制备的所有材料其主相均为锐钛矿纳米二氧化钛,而且都含有次级相甚至微量相。这些非主相多数是含有Ti(Ⅲ)成分,也有部分其它金属掺杂的Ti(Ⅳ)复合氧化物。结果说明本研究的水热条件不太有利于金属掺杂。3、本文中制备的配合物1与3具有稳定的光催化氧化性能,在持续的光照条件下对亚甲基蓝溶液的降解能够达到很好的效果;配合物2与4具有良好的吸附性能,随着温度与光照的改变能够对亚甲基蓝大量吸附。4、酸性条件下制备的纳米材料吸附性能优越,中性条件下制备的纳米材料光催化性能较好,碱性条件下制备的材料光催化性能一般,其中材料2能够在太阳光照下对亚甲基蓝溶液进行快速降解。
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