用于高效吸附土霉素的多孔碳材料的制备及性能

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抗生素在医药领域不断拓展,广泛用于预防/治疗人类疾病,同时造成了抗生素的滥用。抗生素自身难降解的特性、耐药性、毒副作用等引发了一系列社会问题。因此,探索绿色高效的去除/降解水体抗生素的处理方法成为目前研究热点。多孔碳材料具有高比表面积、丰富的孔隙率、优良机械性能、制作成本低、无毒副作用等优点,在吸附、催化、能量储存等领域展现了广阔的应用前景。常见的单一多孔碳材料吸附能力弱,杂元素,特别是氮元素修饰的多孔碳能够有效增强去除污染物的性能。本论文制备不同氮掺杂水平的碳材料,采用X射线光电子能谱(XPS)、比表面积及孔径分布(BET)、扫描电镜(SEM)等方法对实验产物进行表征,探究对土霉素吸附行为。主要研究内容如下:(1)丙酮制备氮掺杂分级多孔碳(NHPC)及其吸附土霉素性能的研究:溴化-1-十八烷基-3-甲基咪唑([C18Mim]Br)、原硅酸四乙酯(TEOS)和间苯二酚-甲醛树脂共同组装形成褶皱片材结构。[C18Mim]Br诱导片状结构的形成,成功将氮原子掺杂在碳骨架中。TEOS产生介孔结构,增大了比表面积。丙酮溶解了树脂的低聚物,创造了大孔结构。在适量的丙酮下,NHPC展现出分级多孔结构、高比表面积和N掺杂特性。实验探究了不同丙酮用量对NHPC结构、比表面积的影响。结果表明NHPC-0.3具有高达1098 m2·g-1比表面积,氮含量为2.22 at%。详细研究NHPC-0.3对土霉素的等温吸附过程、吸附动力学性能和循环稳定性,结果表明初始浓度为80 mg·L-1时,NHPC-0.3对土霉素分子存在最大吸附量,为125.65 mg·g-1。(2)氮掺杂核壳碳球制备(CNTs/CS)及土霉素吸附性能的研究:在st?ber体系合成过程中引入碳纳米管(CNT),形成CNT包裹的树脂球。乙二胺为催化剂,相较氨水催化速率更快,最先形成树脂内核,剩余树脂和CNT在十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)作用下形成外壳部分。CNT/CS展现高达1503 m2·g-1的比表面积,氮含量为2.72 at%。实验探究CNT/CS对土霉素的等温吸附过程、吸附动力学性能和循环稳定性。初始浓度为80 mg·L-1时,CNTs/CS对土霉素分子的吸附存在最大吸附量,为213.5mg·g-1。(3)氮掺杂碳材料的制备及对土霉素吸附性能的研究:金属有机骨架ZIF-8具有高比表面积,丰富的微孔结构和较高水平的氮掺杂而受到广泛的关注。ZIF-8与活化剂硅酸盐(Na2SiO3)混合研磨制备氮掺杂介孔碳材料(M-ZIF-8x)。2-甲基咪唑为碳材料提供丰富的氮源和碳源,合成M-ZIF-80.5比表面积高达2087 m2·g-1,含氮量高达8.16at%。将M-ZIF-80.5用于土霉素吸附实验,并结合吸附动力学和吸附等温曲线进一步分析吸附效果,初始浓度为80 mg·L-1时,其吸附量高达274.8 mg·g-1
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