【摘 要】
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氮氧化物是一种主要的空气污染物。富氧气氛下CH4选择催化还原NO(CH4-SCR-NO)是一项极具前景和挑战性的研究课题。本论文采用原位透射红外光谱(FT-IR)和漫反射红外光谱(DRIFT
【出 处】
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中国科学院研究生院 中国科学院大学
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氮氧化物是一种主要的空气污染物。富氧气氛下CH4选择催化还原NO(CH4-SCR-NO)是一项极具前景和挑战性的研究课题。本论文采用原位透射红外光谱(FT-IR)和漫反射红外光谱(DRIFTS)技术分别探索了富氧条件下Pd/SO42-/Al2O3(Pd/SA)和Mn/SO42-/ZrO2(Mn/SZ)催化剂上CH4-SCR-NO的反应中间物种和可能途径。
通过Pd/SA催化剂上的红外结果发现:载体的硫酸化能够稳定Pd2+离子并降低了催化剂表面吸附的硝酸盐物种浓度及其稳定性。Pd2+离子的引入促进了NO及NO-O2在催化剂表面的低温吸附和由此产生的硝酸盐物种的高温分解。NO-O2共吸附形成稳定的硝酸盐物种在Pd2+离子的促进作用下可与甲烷发生反应生成最终产物N2、CO2和H2O。NO-O2共吸附产生的中间物种pd2+-NO在350℃很容易与甲烷/氧发生反应，但是与甲烷几乎不发生反应。由此提出Pd/SA上CH4-SCR-NO的两种不同的反应历程。
和Pd/SA不同，在Mn/SZ催化剂上DRIFTS实验结果中没有观察到硝酸盐物种与甲烷的反应，但检测到了甲烷在催化剂表面发生活化并与氮氧化物作用生成的中间体C-H-O-N化合物。该化合物与甲烷/氧反应生成最终产物N2、CO2和H2O。
另外，我们制备了新型的In-Fe/SZ催化剂并用于CH4选择还原NO的反应，发现In和Fe物种之间有明显的协同效应。通过一系列表征结果证明:Fe的引入增加了In/SZ催化剂的比表面积及其表面强酸中心的数目，从而提高了In/SZ的催化活性。
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