【摘 要】
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挥发性有机物是一类对环境和人类危害严重的污染物,为了高效运用锰催化剂降解该类污染物,本实验对锰催化剂结构进行合理的修饰。该方法主要根据挥发性有机污染物在过渡金属氧
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挥发性有机物是一类对环境和人类危害严重的污染物,为了高效运用锰催化剂降解该类污染物,本实验对锰催化剂结构进行合理的修饰。该方法主要根据挥发性有机污染物在过渡金属氧化物表面反应机理,分别采用K和Ag调控锰氧化物的结构以及提高其晶格氧的流动性,以制备高活性的催化剂,这对于处理低浓度挥发性有机污染物具有很重要的经济和实际意义。本论文的主要内容如下:1.选用K修饰Mn/SBA-15催化剂结构并研究其在催化氧化甲苯中的作用。结果表明,K含量对锰基催化剂结构及其在催化氧化甲苯中起不同作用。少量K (K/Mn<1/8)降低锰氧化物在催化剂表面的分散度和还原性,从而导致催化剂在反应中活性逐渐降低。适量提高K含量(K/Mn=1/6.5-1/5.5)促进催化剂中部分二氧化锰转化为三氧化锰,并且锰氧化物在载体上的分散性、还原性均有提高。同时,K影响Si-O-Mn键周围电子结构,这增强了催化剂与甲苯之间的作用力。但是,大量的K覆盖催化剂表面活性位点,从而导致催化剂活性大幅度降低。2.选用Ag修饰锰催化剂的结构并研究其在反应中的应用。结果表明,银很大程度地提高锰催化剂在降解甲苯中的活性,并且催化剂活性与银含量有密切的关系。结果表明,适量的银很大程度地提高锰催化剂在催化降解甲苯中的活性。当Ag:Mn摩尔比为1:3时,部分的银进入锰氧化物晶格里,形成Ag1.8Mn8O16混相物质,同时促使部分的二氧化锰转化成三氧化锰。二氧化锰、三氧化锰以及Ag1.8Mn8O16的共存有利于催化反应的进行。银的加入促进锰氧化物的分散,提高锰氧化物的还原性并促进大量的活性氧形成。甲苯在Ag-Mn/SBA-15催化剂表面反应的过程中,有少量的中间体苯甲醛生成,这与催化剂晶格氧有关系。
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