甲烷自热重整工艺(ATRM)是一种新型的制氢工艺。ATRM反应耦合了放热的甲烷部分氧化反应(POM)和强吸热的甲烷水蒸气重整反应(SRM)，反应本身可实现自供热，反应热量利用较为合理，既减弱反应中的热点的形成，同时又降低了体系的能耗，从而降低操作费用。另外，在ATRM反应中，可通过调整O<,2>/CH<,4>和H<,2>O/CH<,4>的比值来改变产物中的H<,2>/CO比，从而以满足不同的下游反应。开发活性高、稳定性好的催化剂是该工艺能否实现工业化的关键。本论文先通过添加不同助剂对载体进行改性，然后在此基础上考察稀土助剂L,a203对Ni基催化剂的性能影响，研制出对甲烷自热重整制氢具有较高活性和热稳定性的催化剂。 在本文中，通过对甲烷自热重整制氢Ni/γ-Al<,2>O<,3>催化剂的活性评价和SEM和BET等表征，发现该催化剂对甲烷自热重整制氢有较好活性，但是其热稳定性较差；催化剂活性下降的主要原因是活性组分烧结和比表面积变小所致。为了提高催化剂的活性和热稳定性，选择了对催化剂载体氧化铝进行改性。首先，在用共沉淀法分别制备MgO、ZFO<,2>和CeO<,2>改性的氧化铝载体，然后用浸渍法制备Ni催化剂。结果发现，MgO改性的Ni/MgO-Al<,2>O<,3>催化剂具有较好的活性和热稳定性。本研究还考察了不同MgO添加量对催化剂性能的影响，确定了MgO的最佳含量，并在此基础上进一步考察了稀土助剂La<,2>O<,3>对Ni基催化剂的性能影响，研究发现，以添加1％La<,2>O<,3>的Ni-La/MgO-Al<,2>O<,3>催化性能最佳，反应80 h后活性未下降，表现出较好高温稳定性。 对Ni-La/ MgO-Al<,2>O<,3>催化剂进行了反应工艺条件评价，发现其最佳操作条件为常压、反应温度800℃、进料组成n(CH<,4>)：n(O<,2>)：n(H<2,>O)=1.0∶0.5∶2.5，甲烷空速4800h<-1>，此时CH<,4>转化率和H<,2>收率分别达98.3％、92％。 考察了用共沉淀法制备MgO改性的氧化铝的工艺条件。研究发现制备工艺为以Na2CO<,3>为沉淀剂，在沉淀过程中控制沉淀介质的PH值为9，催化剂焙烧温度为650℃。通过共沉淀-渍法法制备得到的Ni-La/MgO-Al<,2>O<,3>催化剂对甲烷自热重整制氢催化活性最好。 利用TG分析催化剂积炭，发现改性后Ni-La/MgO-Al<,2>O<,3>催化剂无明显积炭，反应前后SEM图片分析得出，活性组分烧结及流失是其活性降低的主要原因。