低维材料在未来纳米电子器件中潜在的应用使得其制备备受关注。例如，将石墨烯裁剪为不同尺寸和几何形状或者引入不同掺杂，构建二维异质结及超分子结构等。尽管人们在这方面已经做了大量工作并取得了很大的成果，但是对这些材料严格的原子级精确的结构控制仍然存在很大的挑战。而这种控制对它们的电子特性是至关重要的。本文的目的就在于结合扫描隧道显微镜(STM)和密度泛函理论(DFT)计算来探索有效的途径来构筑能带可调且高度有序的石墨烯功能纳米结构。　　1、利用特殊设计的有机分子为前驱体，在Au(111)表面自下而上的合成出了拥有原子级精确度的V字形N掺杂GNRs(N-GNRs)。用STM系统研究了N-GNRs在表面的形貌、排布方式、受前驱分子覆盖度的影响以及电子结构。扫描隧穿谱(STS)研究指出N-GNRs具有约1 eV的带隙，与DFT计算结果相符。这项研究给出了一条有效且可控地为GNRs引入掺杂原子的途径。然而N掺杂仅仅将GNRs的能带往低能方向平移。为了能改变GNRs的带隙大小，利用一种包含噻吩基团的分子作为前驱体，在Au(111)表面合成出了S掺杂的GNRs（S-GNRs）。由于噻吩基团中不同位置的C有不同的反应活性，在脱氢环化反应过程中会形成不同的GNR片段。高分辨STM图像成功观察到了理论分析预言的3种不同的GNR片段。STS测量表明在S-GNRs的不同位置，带隙会在1.26 eV到1.80 eV之间变化。实验中得到的三种最普遍的带隙与DFT计算给出的结果相吻合。这不仅证明了S掺杂可以改变GNRs的带隙大小，同时也指出了利用单一的前驱分子可以构造出GNR异质结。这对GNRs的能带设计会有推动意义。　　2、卤键的形成非常有利于构造长程有序的二维结构。受此启发，利用对称的氯代纳米石墨烯分子perchlorinated hexa-peri-hexabenzocoronene(PCHBC)为基本结构单元，可以在Au(111)表面上组装出单晶超分子网格结构。高分辨STM图像和DFT计算确认了分子间的卤素-卤素相互作用是形成这种高度有序自组装结构的原因。通过在这种网格结构上沉积C60分子，构建出了典型的凹-凸型主-客体系。同时还讨论了利用卤素相互作用构造这种单晶网格结构对分子的要求。　　3、发展出了一种新型的、利用包含噻吩基团的分子作为碳源和硫源，在Ru(0001)面上制备二维S填充多孔石墨烯的方法。结合STM、LEED、AES等实验手段，证明了S在Ru(0001)面上形成的(2×2)岛状结构是形成多孔石墨烯的原因。高分辨STM图像还指出了孔洞处石墨烯的边界为zigzag结构。　　本文提供了几种构筑低维有序材料的方法。希望这些工作能对石墨烯在未来功能纳米器件中的应用起到一定的推动作用。