低维功能材料因具有多样的形态、丰富的性质和广泛的应用前景受到人们的持续关注。过渡金属氧化物作为纳米材料的重要分支,更是在众多领域扮演着关键角色。而缺陷往往对纳米材料的性质和应用起到决定性作用,因此充分了解过渡金属氧化物中缺陷的静态结构、动态演化、以及电学性质,对其应用有着重大意义。另外,近年来二维层状纳米材料在先进技术领域展现出了巨大潜力,继石墨烯之后新型二维材料层出不穷,了解它们在外界环境中的缺陷行为是推动其应用的先决条件。本论文主要包括两个主要部分:（1）对缺陷静态结构的研究;（2）对缺陷动态演化的研究。（1）缺陷的静态结构我们研究了Cu O纳米片中晶界的原子尺度结构,包括（11（?））孪晶界（TB）、（114）TB和（002）/（223）晶界（GB）,确定了晶界上Cu和O的子晶格。实验和理论证实,不同于低能的（11（?））TB,（114）TB具有疏松的晶界结构且表现出非化学计量比特征,为离子传输和元素偏析提供了空间。对晶界电子结构的计算显示,（11（?））TB对Cu O电子结构的影响较小,只使带隙从1.43 e V减小到1.05 e V,而（114）TB产生的缺陷态则使晶界处的导电性提高,还使能带结构出现自旋极化现象,导致晶界上的自旋磁矩倾向于磁有序排列。对Cu O晶界结构和宏观性质的研究丰富了我们对金属氧化物中结构缺陷的认识,为通过界面工程设计功能材料提供了新的可能。（2）缺陷的动态演化a.具有层状结构的V2O5作为电极材料目前还处于研究阶段,多种改进方法被提出以提高其电化学性能。我们研究了Mo掺杂的V2O5,即(Mo0.3V0.7)2O5,的电子结构,发现由于Mo比V多一个价电子导致V5+的还原,使材料导电性大大提高。而且Li+、Zn2+、Mg2+离子在(Mo0.3V0.7)2O5中的迁移势垒与V2O5相当。Mo掺杂后导电性的提高及活性位点的增多将会提高(Mo0.3V0.7)2O5的电化学性能。b.除了缺陷的扩散动力学,我们还研究了高能电子束辐照下过渡金属氧化物中缺陷的动态演化。我们改进了经典分子动力学模拟软件LAMMPS,使其可以对电子束辐照Zn O的过程进行可与实验对照的近似实时模拟,发现了O原子从电子入射面向电子出射面流动,导致入射面Zn/O比升高的微观机制。然而当Zn/O比升高后,不同于{0001}面,较低的面原子密度和双元素截断特征使留在{1（?）2 0}面上的Zn原子变得无序,这解释了实验中发现的Zn O与表面形貌相关的Zn团簇形核现象。另外,我们还发现了在aZn=2.72?处由界面能诱导的Zn团簇的旋转,这也与实验是相符的。c.对于气氛环境中的缺陷行为,我们研究了二维Ge P（空间群:C2/m）的氧化行为及其氧缺陷的电学性质。首先,从Ge P的HSE能带结构可以看出,单层Ge P的间接带隙为2.33 e V,直接带隙为2.51 e V。O2/O2-的氧化还原势正好处于单层Ge P的直接带隙中,光辅助下O2在Ge P上的化学吸附势垒低至0.07 e V,且O2吸附是放热反应。不同于黑磷,Ge-Ge键和Ge-P键都是很强的共价键,水分子与吸附O之间的氢键作用不足以对其结构造成破坏,因此Ge P具有较高的环境稳定性。其次,O吸附造成的间隙O缺陷可以在不引入缺陷态的情况下降低Ge P的带隙,说明氧化对其能带结构的调节作用。而替位O则表现为深受主(OGe)或深施主（OP）缺陷。因此,替位O可以成为载流子的复合中心,从而影响非平衡少数载流子的寿命。这些发现丰富了人们对新型IV-V族二维材料Ge P的认识,为通过可控的氧化调节其性质提供了理论依据。