三种镁基层状化合物的制备、成膜及脱氟性能

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本文以镁盐为主要原料,采用水热法制备了三种镁基层状化合物,分别记为Mg/Al-LDH、Mg/Al/Fe-LDH和Mg/Fe-LDH。应用电感耦合等离子体原子发射光谱仪(ICAP)、粉末X射线衍射分析仪(XRD)、差热-热重分析仪(TG-DTA)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、冷场发射扫描电子显微镜(SEM)和电位滴定法等化学分析手段对合成的镁基层状化合物进行了表征,考察了它们对水体中氟离子的吸附脱除性能。采用共混法将三种镁綦吸附材料分别与聚醚砜(PES)制备成膜,利用SEM、FT-IR分析手段对杂化膜材料进行表征,并通过吸附实验确定了杂化膜中齐组分的最佳配比,在此基础上进一步研究了三种膜吸附材料对水体中氟离子的吸附脱除性能。主要研究结果如下:(1)采用多种现代分析仪器对制备的样品进行表征,结果显示:采用水热法制备的三种以NO3为层间阴离子的镁基层状化合物均具有较好的热稳定性,Mg/Al-LDH、Mg/Al/Fe-LDH和Mg/Fe-LDHO的零电位点(pHzpc)分别为9.5、9.8和10.4。(2)研究了三种镁基层状化合物对溶液中氟离子的脱除性能,考察了吸附剂投加量,氟离子初始浓度,溶液初始pH,接触时间,吸附温度和共存阴离子等因素对吸附性能的影响。实验结果显示,三种吸附材料的吸附量均随吸附剂投加量、溶液初始浓度的增加和接触时间的延长而升高。pH的影响虽略有差异,但整体趋势相同。共存阴离子对三种镁基层状化合物的除氟性能均产生抑制作用。在实验条件下,Mg/Al-LDH、Mg/Al/Fe-LDH和Mg/Fe-LDH对氟离子的平衡吸附量(qe)分别为25.39mg/g,15.66mg/g和15.65mg/g,吸附过程均遵循Langmuir等温吸附模型和伪二级动力学模型。(3)采用共混法分别将Mg/Al-LDH、Mg/Al/Fe-LDH和Mg/Fe-LDHO与聚醚砜(PES)制备成杂化膜材料,并通过吸附实验得出膜吸附材料中层状化合物与PES的最佳质量比分别为:Mg/Al-LDH/PES膜,3:2; Mg/Al/Fe-LDH/PES膜,3:2; Mg/Fe-LDH/PES膜,2:1。采用SEM和FTIR等对膜吸附材料进行分析和表征,发现三种镁基层状化合物均匀的分散在杂化膜中,无明显团聚现象。(4)研究了三种杂化膜材料对溶液中氟离子的脱除性能,考察了溶液初始pH,接触时间、吸附温度和共存阴离子对杂化膜材料吸附性能的影响。实验结果表明:三种膜吸附材料的吸附平衡时间各不相同,共存阴离子对三种杂化膜材料的除氟性能均产生抑制作用;在实验条件下,Mg/Al-LDH/PES膜Mg/Al/Fe-LDH/PES膜和Mg/Fe-LDH/PES膜对氟离子的平衡吸附量分别为6.17mg/g、3.72mg/g和4.39mg/g;三种杂化膜材料对溶液中氟离子的吸附过程均符合伪二级动力学模型。在吸附热力学上,Mg/Al-LDH/PES膜和Mg/Al/Fe-LDH/PES腆对溶液中氟离子的吸附过程分别符合Langmuir吸附等温模型和Freundlich吸附等温模型;在25。C和50。C下,Mg/Fe-LDH/PES膜对溶液中氟离子的吸附过程分别符合Freundlich吸附等温模型和Langmuir吸附等温模型。上述研究结果表明,本研究中以镁盐为主要原料制备的镁基层状化合物及其杂化膜材料对溶液中的氟离子具有良好的脱除性能;虽然成膜后吸附量有所降低,但杂化膜材料克服了颗粒吸附材料流动性大,难回收等缺点,在溶液除氟领域将具有良好的膨用前景,本研究将为卤水中镁盐的开发利用及粉末状吸附剂的大规模使用提供新思路。
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