论文部分内容阅读
随着对介孔分子筛研究的深入,发现仅仅依靠原始的介孔硅的性能远远不能满足实际应用的需要,需要对介孔分子筛进行官能化来获得特殊的表面性质(比如亲水性,疏水性,酸性,立体化学构型,电荷密度以及客体分子的锚定等)。骨架中包含各种有机基团的有序介孔有机硅材料(PMO)的成功合成为催化,分离,药物输送和酶的固定化等技术的发展开拓了新的前景。
本论文首先考察了添加盐的种类对有机官能团修饰的介孔硅结构的影响。使用嵌段共聚物P123作为模板剂加入NaCl会产生盐溶效应,增大表面活性剂胶束的曲率,容易生成乙烯基修饰的六方排列的介孔硅(SBA-15结构);加入Na2SO4会减小胶束曲率,生成立方Ia3d结构的乙烯基修饰介孔硅。同时在P123的酸性溶液中使用1.5M的NaCl,成功合成了高负载量(10%)的巯丙基官能化的立方Ia3d结构的介孔硅。
本论文通过使用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,在碱性条件下,经过1,2-二-(三乙氧基硅烷基)乙烷(BTEE)与有机硅烷的共缩聚成功合成了有机基团官能化的介孔乙基硅。修饰后的介孔乙基硅具有二维六方介孔结构特征,氮气吸附脱附等温线呈现出典型的Ⅳ类曲线,孔径分布比较窄,平均孔径在2.30~2.80nm,BET比表面积在610~680m2/g。使用不同的有机官能团比如乙烯基,氨丙基,环氧丙氧基,巯丙基,可以得到不同的形貌。
有机硅烷同BTEE的比率也影响了材料的形貌,随着有机官能团负载量的增加,形貌逐渐发生变化。掺杂Ce的介孔材料也通过类似方法合成,合成后的材料具有二维六方排列的介孔结构。