介孔丝光沸石分子筛的制备及表征

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丝光沸石是一种具有强酸性和高稳定性的微孔硅铝酸盐材料,被广泛的应用在石油化工领域。然而其较小的孔道结构影响传质,特别是大分子催化反应中,催化性能不佳,限制其进一步应用。因此在微孔丝光沸石分子筛晶体中引入介孔制备微孔-介孔复合孔道结构的丝光沸石以改善其传质性能备受催化学者关注。  本文采用水热合成法制备常规丝光沸石分子筛,并研究了各合成因素对产物的影响。同时在不使用微孔有机胺结构导向剂的条件下,分别以阳离子聚合物聚二甲基二烯丙基氯化铵和秸秆水解生成的糖类混合物为介孔模板剂,成功制备出介孔丝光沸石,具体结果如下:  (1)考察了各条件对合成常规丝光沸石分子筛的影响,并对样品进行XRD、BET、SEM、IR和ICP表征。结果表明,分别以硅溶胶和硅酸钠为硅源,在碱性条件下可以制备出高结晶度的丝光沸石,而以正硅酸四乙酯合成产物为无定形;样品结晶度随晶化温度的提高而增大,SiO2/Al2O3较低时产物为方沸石,SiO2/Al2O3过高时产物为MOR与ZSM-5的混合晶相。适宜的合成条件是:晶化温度175℃,Na2O与Al2O3的摩尔比为4.4,SiO2/Al2O3为19.2~25.2,晶化时间为3天。  (2)以聚二甲基二烯丙基氯化铵(PDADMAC)为介孔模板剂,水热合成介孔丝光沸石分子筛。考察了硅源的量、模板剂的量、添加时间及陈化时间对产物的影响。适宜的合成条件是:Na2O与Al2O3的摩尔比为4.4,SiO2/Al2O3为25,PDADMAC与Al2O3的质量比为1.0,凝胶形成2~4h后添加模板剂,晶化温度为175℃,晶化时间为5天。合成的介孔丝光沸石比表面积为528.21m2·g-1,介孔孔容为0.33cm3·g-1。  (3)以秸秆水解生成的木糖、阿拉伯糖和葡萄糖混合物为介孔模板剂,在水热条件下制备出介孔丝光沸石。考察了体系碱度、糖类模板剂的量对产物的影响。适宜的合成条件是:Na2O与Al2O3的摩尔比为5.6,SiO2/Al2O3为19.2,糖与Al2O3的摩尔比为5.0,温度为175℃,晶化时间为3天。合成的介孔丝光沸石产物比表面积为496.82m2·g-1,介孔孔容为0.14cm3·g-1。  
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