Mn基SCR催化剂低温脱硝性能研究

来源 :大连交通大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:xue852456
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氮氧化物(NOx)在生活中存在的主要形态一般有一氧化氮(NO)和二氧化氮(NO2)两种,当它们在大气中达到较高的浓度并长时间存在时,会对人类健康和自然环境等产生不可估量的后果。例如,人体肺的深部一旦吸入NOx,可能会导致肺气肿或支气管炎;NOx与碳氢化合物经紫外线照射发生反应形成光化学烟雾;同时NO2在大气中与水反应生成硝酸和亚硝酸,是造成酸雨的主要原因之一。N2O会长时间存在于大气中,并会输送至平流层,破坏臭氧层,从而使人受到更多的紫外线辐射。目前,控制NOx排放的措施主要有两种:一、燃烧控制技术;二、烟气净化技术。其中,最常见且应用最多的是SCR(Selective Catalytic Reduction)——选择性催化还原法,该技术主要是在某种特定催化剂存在的条件下,还原剂NH3有选择的将NO和NO2还原成N2,而几乎不发生NH3与O2的氧化反应。目前最广泛的对商用脱硝催化剂是钒钨钛(V2O5,-W03(MoO5)/TiO2)催化剂。该催化剂在较高温度范围内具有良好的催化效果,但是存在很多缺点,例如低温催化活性不高(活性窗口 300-400℃)、易生成有毒气体N2O、抗硫性能较差,催化剂易中毒失活等。因此,研发低温催化性能较高且抗硫性能较好的SCR催化剂具有很高的科研价值。针对以上问题,本文通过水热法合成Mn-Ce/TiO2催化剂,并对其性能进行不同方面的改进。首先,考察水热反应的时间、药品比例以及添加顺序、水浴温度、焙烧温度、空速等对催化剂的脱硝性能的影响,得出合成催化剂MIL-125(Mn)水热反应的最佳时间为15h,添加药品时Mn:Ti的最佳比例是0.1,同时对苯二甲酸最好在钛酸异丙酯之前加入,溶解药品的水浴温度最佳为30℃,浸渍完成后药品在马弗炉中最佳焙烧温度为400℃,实验中空速为30000h-1时催化剂脱硝性能最好。研究证明在催化剂中添加Ce虽然在高温区间SCR活性较低,但在低温区间(125~300℃)对氮氧化物具有良好的转化率;同时在受到SO2影响4小时后,氮氧化物的转化率仍然能保持在45%左右。最后,在此研究基础上,本文通过在Ti02上负载Mn来进行对比试验,研究结果发现,当Mn在Mn-TiO2催化剂中负载量为10%左右时,催化剂表现出最好的脱硝活性。然而与MIL-125(Mn)催化剂对比时,发现在反应温度超过175℃后,MIL-125(Mn)催化剂的脱硝效果要远好于Mn-TiO2催化剂,同时在催化剂中添加Ce很大程度上有助于催化剂抗硫性能的提升。进一步证明MIL-125(Mn-Ce)催化剂在脱硝催化剂领域中具有很大的潜力。
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