基于观测约束估算亚洲地区气溶胶源排放清单

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气溶胶能够改变全球的辐射能量平衡和水分循环过程,通过直接辐射效应、间接效应和半直接效应影响全球的气候变化。数值模式不仅是气溶胶光学、化学和微物理特性时空分布特征模拟的重要工具,也是气溶胶辐射强迫和气候效应估算的重要途径。模式结果的准确性受到参数化方案和认知水平的限制,数据同化是提高模拟性能的重要手段。对比多模式结果以及与多源观测的独立验证可以揭示模式模拟的缺点,合理估算其不确定性。源排放清单是数值模式的重要输入数据,排放源的不确定性是影响模拟结果准确与否的关键因素。自上而下(Top-down)源反演模型利用实际观测的信息对自下而上(Bottow-up)源排放清单进行改进,为模式提供高时空分辨率和高精度的源排放资料。  本文基于NICAM-SPRINTARS模式和局地集合转换卡尔曼滤波(Local EnsembleTransform Kalman Filter,LETKF)同化系统在全球和区域尺度上进行模拟试验,探讨模式和同化系统的模拟效果及理论认识。同时,本文研究了亚洲地区的不同源排放清单和不同模式之间的差异分别对气溶胶光学特性的模拟结果产生的影响。以此为基础,基于固定滞后局地集合转换卡尔曼平滑(Fix-lag Local Ensemble Transform Kalman Smoother,LETKS)同化AERONET AOD(Aerosol Optical Depth)和AERONET AE((A)ngstr(o)mExponent)数据,对亚洲地区2006年4月的排放清单进行反演,分析清单的改进对模式模拟能力的提高。以下是本文的主要研究工作及结论总结:  1.本文以2006年4月份为例,定量分析了NICAM-SPRINTARS模式在全球和区域尺度上对气溶胶光学特性时空分布特征的模拟能力,以及LETKF同化系统对模拟结果的改进。在全球尺度上,同化后的模式模拟的气溶胶AOD、AE和SSA(Single ScatteringAlbedo)在时空分布上变化明显,与AERONET数据之间的相关系数及模式的模拟能力都在超过50%的站点上有所改进。在区域尺度上,同化纠正了PM10近地面质量浓度的估算结果,改进了模式对AOD和AE时间变化趋势的模拟,使AOD的空间分布更加接近观测。同化对模拟结果的改进主要可以总结为以下几个原因(1)越多可用于同化的信息数据分布的区域改进效果越好;(2)气溶胶成分相对简单的地区改进较大;(3)排放数据中假设的主要误差对模式误差的评估合理。导致模拟效果变差的主要原因之一是同化数据与验证数据之间差异较大。  2.本文对比了2000-2008年亚洲地区ACCMIP和REAS排放清单中的SO2、OC和BC排放量,分析了两套清单基于NICAM-SPRINTARS模式模拟的气溶胶沉降量和AOD的时空分布及差异。2000-2008年多年平均结果表明,REAS清单SO2年排放量比ACCMIP清单高8.02%(3.67 Tg),对应的硫酸盐气溶胶年沉降量和AOD模拟值分别比ACCMIP结果高16.17%和12.61%。PEAS清单OC年排放量、沉降量和AOD比ACCMIP清单结果高1.95%(0.10 Tg)、3.47%和3.00%。对BC而言,PEAS清单的年排放量、沉降量和AOD比ACCMIP清单结果低8.99%(0.27 Tg)、4.53%和3.00%。硫酸盐和OC的模拟结果对清单差异较敏感,BC清单差异对模拟结果的影响相对较小。  3.本文对比了2008年亚洲地区GOCART、SPRINTARS和NICAM-SPRINTARS模式中8O2、OC、BC、沙尘和海盐气溶胶排放量的时空分布特征,分析了对应的气溶胶沉降量和AOD时空分布差异。由于模式采用基本一致的排放清单,SO2和BC排放量的模式差异度较小(10%左右)。OC、沙尘和海盐排放量的模式差异度分别为48.40%、140.79%和35.17%,模式对沙尘排放过程的模拟差异最显著。OC和BC沉降量的模式差异度约45%~55%,而硫酸盐、沙尘和海盐沉降量的模式差异度达到100%~160%,不同模式对硫酸盐和沙尘沉降过程的模拟差异尤其显著。硫酸盐AOD的模式差异度最小,为40.98%;其它四种气溶胶AOD的模式差异度大于90%,BC气溶胶AOD的模式差异度甚至达到135.39%。模式差异给模拟结果带来了较大的不确定性。  4.本文采用LETKS的同化方法对排放清单进行反演,分析反演前后各种污染物排放量时空分布的变化,并以此为基础模拟气溶胶AOD的时空分布特征,讨论清单反演对模拟结果的影响。反演后的各种污染物排放量均增加;SO2、碳气溶胶、海盐及污染物总排放量分别是反演前各自排放量的2.07、1.77、2.04和6.88倍,沙尘排放量增加幅度较小。与标准试验模拟的AOD相比,硫酸盐、碳气溶胶、沙尘和海盐区域平均AOD分别增加了0.042、0.022、0.007和0.041,总AOD增加0.112。与AERONET AOD对比,清单的反演使模式与观测之间的相关系数R、符合指数IOA和模拟能力S分别提高了0.56、0.70和0.54。对站点进行独立分析,清单反演基本改进了所有站点的所有指数,说明清单反演能更合理的估算各种气溶胶的排放量,但不同站点改进的原因不尽相同。
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