【摘 要】
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锂离子电池以其高比能量密度、长循环周期和环境友好性等优势在电动汽车（EVs或PHEVs）和其它储能领域得到宽泛应用。内阻是决定锂电池的功率性能和使用寿命的关键因素,甚至成为电池电化学性能发挥的限制因素。高负载石墨负极极片存在锂离子传输路径长,有效扩散系数低的问题。本文以降低锂电池的负极内阻为研究目标,分别从提高电子传导和Li+传输速率角度出发;研究了集流体与涂层间的界面对电池内阻的影响;并对极片的
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锂离子电池以其高比能量密度、长循环周期和环境友好性等优势在电动汽车（EVs或PHEVs）和其它储能领域得到宽泛应用。内阻是决定锂电池的功率性能和使用寿命的关键因素,甚至成为电池电化学性能发挥的限制因素。高负载石墨负极极片存在锂离子传输路径长,有效扩散系数低的问题。本文以降低锂电池的负极内阻为研究目标,分别从提高电子传导和Li+传输速率角度出发;研究了集流体与涂层间的界面对电池内阻的影响;并对极片的微观结构进行设计,包括孔隙率的优化,双层负极,同时开发相应的涂布制备技术。主要的研究结果如下:采用Langmuir-Blodgett技术在集流体表面预修饰导电LB膜,制备得到涂碳铜箔（C-Cu）。首先,导电LB膜具有显著的2D峰,提高集流体和电极活性物质之间的电子导电性。其次,修饰后的集流体表面存在大量H-O键、C-H键等极性官能团,C-Cu与有机电解液的接触角为8.27°,低于S-Cu的21.73°,与极性电解液有良好的润湿性;而且可以引导均匀的Li成核/生长,使Li-Cu电池库伦效率更加稳定,表现出快速的Li+迁移动力学。采用C-Cu的石墨电池循环100圈容量保持率可以达到98%,通过EIS测试表明C-Cu组装的电池有更低的本体阻抗和电荷转移阻抗。对石墨负极孔隙率优化,并通过HPPC法测试不同SOC下的极化内阻和欧姆内阻。结果表明,负极的压实密度在1.38～1.6g/cm3的范围内,极片内液相锂离子传输速率快,NCA||Graphite软包电池表现更低的内阻和更高的放电容量。进一步地制备了两种上下层不同孔隙率的双层负极（Dual-1和Dual-2）。上层孔隙率大,有利于极片内部液相的锂离子传输;下层孔隙率小,有利于固相电子的传导,双层负极设计能够协调极片内Li+和电子传输。对循环后完全放电的软包电池拆解,再组装成纽扣对电池进行失效分析。测试结果表明,正负极随着电池的循环都出现了活性锂损失,三种电池的正极的活性位点在150圈循环后分别只损失了6.40%、5.46%和8.13%,负极容量损失占据主导地位。上述研究表明,表面涂覆导电LB膜的集流体可以降低电池的电子传输阻抗;负极的孔隙率影响极片锂离子传输阻抗,使用多层电极改善电池性能时须注意各层之间的界面问题。
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