聚乙烯醇/合成硅酸镁锂纳米复合水凝胶膜的研究

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由聚乙烯醇(PVA)制得的水凝胶薄膜具有良好的气体阻隔性、透明性、抗静电性和耐有机溶剂性,同时还具有生物相容性和可生物降解性,因此它在生物医学、包装、分离过滤和燃料电池等领域有广阔的应用前景。然而纯PVA水凝胶膜存在力学性能和耐水性均差的缺点,导致它的实际应用价值不大。虽然通过化学交联法或采用多次重复冷冻-解冻的物理交联法能改善它的力学性能和耐水性,但往往要用到有毒有害的化学交联剂或有机溶剂,另外后一种方法难以实现工业化生产。用天然粘土改性存在改性效果有限、难以除尽杂质等问题。为此本文以PVA和人工合成的硅酸镁锂为原料,在筛选抗凝胶剂的种类和优化其用量的基础上,通过溶液插层-流延成膜法制备了不同硅酸镁锂含量的PVA/合成硅酸镁锂纳米复合膜。再结合干燥处理工艺,进一步提高复合膜的力学性能和耐水性。探讨了合成硅酸镁锂用量和干燥处理温度对纳米复合膜的力学性能和耐水性的影响规律,研究了其微观结构与宏观性能之间的关系。本文的具体研究工作及取得的有价值的研究结果主要有以下三方面:(1)通过加入抗凝胶剂的方法来避免PVA和合成硅酸镁锂配制的流延液产生凝胶,在综合考虑抗凝胶效果、挥发性、毒性及成本等因素的基础上,选定丙酮作为抗凝胶剂。为研究丙酮的抗凝胶机理,在PVA/合成硅酸镁锂水溶液中加入不同量的丙酮,测试不同剪切速率下溶液的表观粘度,然后由Cross方程推算出溶液的零剪切粘度。结果发现随丙酮用量的增大,溶液的零剪切粘度呈明显下降的趋势,由此推断丙酮与合成硅酸镁锂之间存在较强的相互作用是其具有抗凝胶作用的主要原因。随着流延液中丙酮浓度的增加,制得的PVA/合成硅酸镁锂纳米复合膜的结晶度呈现先上升后下降的趋势,相应膜的拉伸强度、杨氏模量和耐水性也呈现相同的变化趋势,说明合成硅酸镁锂晶片诱导PVA产生结晶是膜的力学性能和耐水性获得改善的主要原因。(2)为考察合成硅酸镁锂用量对膜的结构与性能的影响,采用溶液插层-流延成膜法制备了不同硅酸镁锂含量的PVA/合成硅酸镁锂纳米复合水凝胶膜。傅立叶变换红外光谱(FTIR)和扫描电镜(SEM)的表征结果表明,纳米复合膜中PVA分子链和分散的硅酸镁锂晶片之间存在相互作用。差示扫描量热(DSC)与X射线衍射(XRD)分析结果显示,复合膜中硅酸镁锂晶片诱导PVA分子链形成了新的结晶相。合成硅酸镁锂用量越大,新结晶相的结构越规整,相应的含量也越高。纳米复合膜在水中的平衡溶胀比随合成硅酸镁锂用量的增加而逐渐下降,膜的耐水性逐渐提高。纳米复合膜的杨氏模量和拉伸强度随合成硅酸镁锂用量的增加而增大,但断裂伸长率呈先上升后下降的趋势。新结晶相的形成可能是纳米复合膜的耐水性和力学性能获得改善的主要原因。与纯PVA膜相比,纳米复合膜的透光性能有所下降。(3)为研究干燥处理温度对膜的结构与性能的影响,在40℃~70℃范围内改变干燥温度制备了一系列PVA/合成硅酸镁锂纳米复合水凝胶膜。FTIR和XRD表征结果表明,随着干燥温度升高,膜的结晶度和微晶尺寸都增大,相应地膜的拉伸强度和杨氏模量变大,断裂伸长率下降。这是由于膜内微晶含量上升,物理交联密度增大,导致膜的刚性增强,弹性下降。随着干燥温度的上升,制得的PVA/合成硅酸镁锂纳米复合水凝胶膜的耐水性得到明显改善。这是由于水分子难以进入PVA分子链排列紧密的晶区,膜的结晶度越高,其耐水性越好。
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