Pt基纳米催化剂的调控制备及电催化性能应用

来源 :郑州大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zkw8229630
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
质子交换膜燃料电池作为可持续能源转换装置引起了越来越多的关注,被认为是化石能源的绝佳替代品。而Pt催化剂作为公认的活性催化剂在其中起着不可替代的作用,决定着燃料电池能否可以高效,快速和稳定地运行。但贵金属Pt储量少、价格昂贵,而且利用率较低、易中毒、稳定性差,极大限制了其发展。当前研究,可以通过形貌调控、组成调控、稳定性载体等策略提高Pt基催化剂性能。因此本文基于这三种策略,调控制备了性能优异的Pt基纳米催化剂,并对其电催化应用进行了研究和讨论,对深入了解甲酸的氧化机理具有重要意义,为进一步提高催化剂的催化性能提供了可行且有前景的策略。主要的研究内容如下:(1)我们基于组成调控策略,采用超声辅助的方法,通过调控加入的前驱物比例制备了不同双金属成分的PtAu/C系列催化剂,探究了双金属成分与甲酸氧化的活性之间的关系。结果显示,随着Au含量的增加,纳米颗粒尺寸逐渐增大,表明在碳上预先沉积Pt有利于纳米粒子的平均尺寸变小。而对甲酸氧化的电催化应用表明,随着Au的增加,甲酸氧化的直接途径的脱氢选择性增强,但是整体活性会先增加后降低,在Pt:Au=1:1时,催化性能最好,比活性和质量活性分别是Pt/C的16.8和10.7倍。(2)我们基于组成调控和稳定性载体策略,采用超声辅助的方法,制备了不同双金属成分的负载在金属有机骨架(MOFs)衍生的杂原子掺杂的含碳材料上的PtAu/CoNC系列催化剂。对其进行表征和甲酸氧化的电催化应用上,结果表明在Pt:Au=1:1时,催化活性和稳定性最好,性能均优于PtAu/C(1:1)和Pt/C,质量活性分别是它们的2.4倍和26倍。其优异的性能主要归因于PtAu双金属之间的协同作用、特定组分以及杂原子掺杂的碳载体。这都有利于优化直接反应途径的活性和选择性,从而提高了FAOR的催化活性。(3)我们基于形貌调控和组成调控策略,采用一步水热法,通过调控加入的前驱物比例在高压反应釜中制备了PtCuPd三元金属纳米催化剂。结果显示,Cu含量高时倾向于生成三角状的样品。而对甲酸氧化的电催化应用表明,加入Pd后,三元金属催化剂的催化FAO的活性和稳定性较于二元Pt Cu有明显增强,这归因于Pd、Cu与Pt之间的电子转移,使得Pt的d带中心下降。
其他文献
回顾计算机视觉的发展历程,关于视频目标跟踪技术的研究在IT行业中一直是讨论最热门的话题之一。目标跟踪通过对视频序列中图像的上下文信息进行提取和分析,从而对目标的运动状态作出预测,对目标的所在位置作出标定。目标跟踪不仅在目标的跟踪场景分析领域扩展丰富的数据资源,而且为运动目标的正确检测和识别提供有力的帮助。尽管如此,视频目标跟踪技术仍然不够成熟。在跟踪过程中,目标不仅会受到遮挡、模糊和姿势变化等因素
随着光电传感器和计算机处理技术的进步,数字全息术在不同科学技术领域得到了快速的发展。数字全息术具有使用成本低,记录和重现速度快,聚焦灵活性等特点,已经发展成为现代光学中一个独立的范畴,并在许多领域具有广泛的应用。与传统数字全息术相比,非相干数字全息术使用非相干的照明光源,克服了激光造成的噪声和散斑的影响,显著扩展数字全息的应用范围:如荧光显微成像、自适应光学、彩色全息成像以及超分辨率成像等。本文主
菲涅耳非相干相关全息(Fresnel incoherent correlation holography,FINCH)成像系统利用非相干光完成全息记录,然后干涉图案在计算机上被重建。传统的FINCH系统具有超分辨率的成像特性,但是其再现像中存在孪生像和零级项的干扰。利用三步相移技术对全息图线性叠加后才能被重建出清晰的像,这意味着多次拍摄的对象几乎处于静止状态,不适合活细胞和动态物体的实时成像。为了
作为智能电网的服务终端,智能电表为企业与家庭用户提供日常所需电量的计量、监测与反馈,在智能电表出厂前以及拆回维修过程中,需要进行外观特征检测以保证产品质量合格。目前,智能电表的特征检测主要依靠人工操作完成,人工质检效率低,对环境的适应能力与解决复杂问题的能力较差,且不能连续长时间工作。因此,本文结合图像处理技术与深度学习技术,设计了一种智能电表外观特征自动检测系统,对特征检测中使用的关键技术如形状
在国家大力提倡建筑工业化的今天,各种类型的装配式结构体系和预制构件得到了快速的发展,其中轻钢结构体系在我国建筑行业中的应用也日益广泛。本课题组所研究的轻钢龙骨防火组合楼板具有降低结构自重、施工简便、抗震性能好、安全可靠、防火耐热、绿色环保等优点,但其节点连接问题尚未得到有效解决,亟需研究完善。故本文以轻钢龙骨防火组合楼板体系为研究对象,针对其梁板和板侧节点的情况,各设计了一种连接方式,并对14个全
随着当今社会的高速发展,高新技术产业中应用了大量的新技术、新工艺,特别是其中很多敏感器件在配电网中的接入,对电能质量提出了更高的要求。这些新型用电设备对电压暂降敏感度非常高,因此如何对电压暂降问题进行有效防治一直是电力系统领域研究的重点。其中,合理地对电压暂降严重程度进行评估有着至关重要的先行意义。本文通过系统建模,在常规配电网系统中加入保护装置来对电压暂降进行评估以及暂降指标的计算。在系统建模方
背景和目的旋毛虫病主要是由于生食或半生食含有旋毛虫肌幼虫(muscle larvae,ML)囊包的动物肉类引起的,幼虫在宿主的胃内经消化液作用脱囊,然后被胆汁激活为肠道感染性幼虫(intestinal infective larvae,IIL),IIL幼虫侵入小肠上皮细胞(intestinal epithelium cells,IECs),在肠道内经过4次蜕皮发育为成虫(adult worms,A
作为可再生能源领域技术最成熟和最具有应用价值的发电方式之一,风力发电在全球范围内得到广泛的应用。随着风电产业的飞速发展和年新增装机容量的不断增加,风电大规模并网所占比重越来越大。然而受风力发电随机性、波动性以及间歇性等缺陷的影响,风电大规模并网过程中存在的波动性和随机性等特点严重影响电力系统的潮流平衡,甚至会影响大电网动态运行过程中的安全性和可靠性,更严重者导致大量风电场脱网。为有效解决风电大规模
铝合金由于其低的微屈服强度而表现出差的尺寸稳定性,限制了它们在惯性仪器仪表中的应用。针对这一问题,本研究以课题组开发的高强轻质的Mg、Sc合金化Al-Cu-Li合金为研究对象,分别采用对固溶处理合金进行预变形单级时效和预变形双级时效处理,探索预变形和时效工艺对合金的宏观和微屈服强度的影响。研究结果如下:1.预变形增加了固溶处理Al-Cu-Li合金内部的位错密度,促进了时效处理Al-Cu-Li合金中
铸造Al-Si-Mg合金具有较低的密度,较好的流动性,较低的热膨胀系数和较高的比强度,在航空航天、交通运输等领域有广泛应用。未经处理的铸造Al-Si-Mg合金的微观组织主要由粗大的α-Al枝晶相和板条状的共晶Si相组成。板条状的共晶Si相会割裂基体,造成应力集中而导致裂纹产生,从而对合金的力学性能产生不利影响。向铸造Al-Si-Mg合金熔体中同时添加细化剂和变质剂是目前工业上常用的处理方法,但这种