过渡金属配合物具有优良的光物理性质和光化学性质,作为磷光材料时能够同时利用单线态和三线态的激子而使得内量子效率在理论上可以达到100％,因而引发了对它的关注。Ir(III)配合物具有良好的热稳定性、相对较长的激发态辐射寿命、较高的发光效率等多方面的优势,因而成为有机电致发光材料研究领域中的热点。然而,当前的Ir(III)配合物材料研究依然存在着对配合物材料发光机制认识不够清晰、高效磷光有机电致材料的缺乏以及引入的配体对配合物分子发光性质影响的认识不够深入等诸多问题和困难。　　本研究工作正是针对Ir(III)配合物材料存在的上述问题而开展的。本文利用量子化学计算方法研究了所选配合物的分子与电子结构,以此微观结构为出发点分析了材料分子的基态、激发态的性质及其相应的吸收与发射光谱特性;通过分析电子结构和激发态波函数等信息解释了分子几何结构对其光电性质产生重要影响和构效关系。期待在对材料分子深入认识的基础上，利用量子化学计算方法设计出性质更优异的主客体发光材料,为高效的磷光有机电致发光材料分子设计与合成提供新的方法和理论上的支持。　　本文利用密度泛函理论和含时密度泛函理论等量子化学计算方法对所选的磷光Ir(III)配合物发光材料进行了系统的理论研究,主要研究结果如下。　　(1)以(ppy)2Ir(podp)为基准物,设计了配合物分子(bzpy)2Ir(podp),同时开展了配合物(ppy)2Ir(podp)和(bzpy)2Ir(podp)的基态、激发态几何结构及电子结构和光谱性质等方面的研究工作。在杂化密度泛函(B3LYP)、复合基组(LanL2DZ和6-31G*)和小核有效核势(Small-core effective core potentials, SC-ECPs)相对论校正理论级别下,使用极化连续介质模型考虑溶剂化效应影响等条件下,详细地比较和分析了配合物的电子结构和光谱特性;优化得到了配合物(bzpy)2Ir(podp)的单重和三重激发态的稳定几何构型和电子性质;通过对其磷光发光机制的研究并与基准配合物(ppy)2Ir(podp)比较后,预测了(bzpy)2Ir(podp)配合物作为磷光发光材料的应用潜质。　　(2)在磷光材料(dfbmb)2Ir(fptz)基础上，设计了配合物(dfbmb)Ir(fptz)2。系统地比较和分析了它们的基态和激发态的电子结构和前线分子轨道性质,对它们的吸收、发射过程的电子跃迁对于发光效率的影响进行了理论上的解释,从理论上分析了配合物(dfbmb)Ir(fptz)2具有高磷光发光效率的本质规律。　　(3)以磷光材料(fpmb)2Ir(bptz)为基准物,设计了配合物(bptz)2Ir(fpmb)。通过利用密度泛函理论和含时密度泛函理论等量子化学方法详细地比较和分析了配合物(fpmb)xIr(bptz)3-x(x=1,2)的基态和激发的分子前线轨道配合物的电子结构、光谱特性对于磷光发光机制的影响,计算了(fpmb)xIr(bptz)3-x配合物的单重态和三重态几何构型、电子结构性质。此外,借助于理论手段初步评估了材料的磷光辐射速率常数、旋轨耦合矩阵以及单重态和三重态能级差。　　通过以上的第一性原理计算与实验结果相结合,我们将逐步完善配合物激发态电子结构理论;并以此为基础,提出合理的假设和设计,期待对实验材料合成提供理论上的支持。