Fe-N掺杂SBA-15和炭黑及其催化氧化降解有机污染物的研究

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目前随着经济和社会的发展,出现了很多难降解的和毒性大的新型污染物,比如内分泌干扰素、抗生素和农药等,这些污染物难以用传统的物理化学方法或生物法降解,不妥善处理会严重威胁人类健康和制约国家的发展。而以Fenton反应为代表的高级氧化技术能通过产生强氧化性的自由基等活性氧降解甚至完全矿化难降解大分子有机物,因此高级氧化技术受到了诸多关注。但是传统高级氧化技术有过氧化氢利用率低、pH适用范围窄和易产污泥等缺点,因此开发新型环境友好且经济高效的新型高级氧化技术不容懈怠。本文以新型Fe-N复合物为活性组分,负载到分子筛SBA-15和炭黑上,制备出分别对过一硫酸盐(PMS)和过氧化氢有高效催化活化能力的催化剂,包括:(1)将FeCl3和咪唑的螯合物负载到分子筛SBA-15上,制备出高效过一硫酸盐催化剂Fe-Im-SBA。催化剂的活性组分均匀负载到SBA-15的孔道内,避免活性组分的团聚并提高其催化活性。Fe-Im-SBA/PMS反应体系表现出优越的催化性能,50ppm的RhB在5min内去除率达到95%以上,10min达到99%,效率远高于其他催化剂如介孔石墨碳、多壁碳纳米管和活性炭,且能在pH 0.5-10的范围保持高效。Fe-Im-SBA/PMS反应体系对有机物的降解表现出选择降解性,是因为反应体系生成的活性氧是单线态氧,催化剂的表征结果表明活性组分是由Fe-N4和Fe2-N2组成的活性位点。Fe-Im-SBA/PMS反应体系可以应用到在有背景有机物(如天然有机质)干扰的情况下选择降解目标污染物,提高氧化剂的利用效率。(2)将FeCl3和咪唑的螯合物负载到分子筛炭黑上,制备出过氧化氢催化剂Fe-Im-C。催化剂Fe-Im-C具有高效活化过氧化氢能力,在pH为3、H2O2浓度为100 mM、催化剂投加量0.8 gL的反应条件下,30 min就能完全去除水中50ppm罗丹明B,也能降解其他有机物,如酸性红73、双酚A、2,4-DCP和苯甲酸。Fe-Im-C/H2O2反应体系通过生成羟基自由基降解水中有机物,且催化剂的表征结果表明催化剂的活性组分是Fe-N和FeO。
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