【摘 要】
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基于分子磁体这一研究热点,利用有机方法、无机方法以及无机—有机杂化方法,设计合成了一系列新型自由基、自由基—过渡金属配合物及过渡金属配位聚合物.应用元素分析、红外
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基于分子磁体这一研究热点,利用有机方法、无机方法以及无机—有机杂化方法,设计合成了一系列新型自由基、自由基—过渡金属配合物及过渡金属配位聚合物.应用元素分析、红外光谱、电子光谱、ESR谱、单晶结构解析和变温磁化率等手段对这些化合物进行了结构表征和性质研究.定量评估了一些化合物中自旋载体间磁相互作用的大小,主要贡献和创新点如下:合成了两个结构新颖的含S,I等杂原子的氮氧自由基(TDZNN,INN),晶体结构分析表明,有机自由基间通过分子间氢键、S…S、I…O短接触等相互作用,组装成Ladder结构或Zigzag结构,利用合理的磁偶合模型对其磁交换偶合进行了定量分析.通过自旋密度计算(DFT法)进一步从理论上定性解释了磁相互作用.合成了3个结构新颖的草酰胺桥联的双核Cu(Ⅱ)-自由基配合物,首次将自旋载体(自由基)引入草酰胺桥联的双核配合物中,得到了一类新型结构的配合物,并解析了配合物的单晶结构.利用水热方法合成了一系列具有1D,2D和3D结构的配位聚合物,基于水热方法的特点,用该方法得到通常条件下不能得到的结构新颖的配位聚合物.得到了具有Ladder结构的一维稀土配合物、咪唑二酸(imdc)桥联的二维Mn(Ⅱ)配合物、由氢键和π-π作用组装的二维超分子配位聚合物以及由方酸为桥联配体组装的三维多孔配位聚合物.合成了一个具有高对称性的立方结构配合物K[MnCr(CN)<,6>],发现在高对称立方网格配合物M<Ⅰ>[MnCr(CN)<,6>]中,网格中不同的抗磁性离子M<Ⅰ>(Na<+>,K<+>和Cs<+>)对相转变温度Tc产生显著影响,按Na<+>→K<+>→Cs<+>的顺序,随着离子体积的增大,Curie温度(Tc)显著升高.为了进一步研究这一影响并探索其机理,我们将继续设计合成与前三者同晶型的化合物(M=Li<+>,Rb<+>),这一工作目前正在进行中.
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