太阳能光伏技术是解决目前日益严重的能源与环境问题的重要手段之一,对于优化能源结构、改善环境和促进可持续发展意义重大。发展更低成本、更高效率的太阳能电池一直是光伏研究的热点。太阳能电池经历了第一代晶硅、砷化镓到第二代硫系异质结薄膜,直至目前第三代基于新材料和新工作机理的新型薄膜太阳能电池。钙钛矿电池正是近几年被开发并得到迅速发展的一种新型光伏器件。液相沉积的钙钛矿（比如甲胺铅碘（CH₃NH₃PbI₃）、甲脒铅碘（CH（NH₂）₂PbI₃）及其合金化合物）多晶薄膜具有高的光吸收系数（105 cm-1）,低的缺陷态浓度（1016 cm-3）和较长的载流子扩散长度。基于这些优异的半导体性能、高质量薄膜沉积以及器件结构和界面调控的实现,小面积钙钛矿电池的光电转化效率在短短数年内被提高到22.1%,与商业化的多晶硅、铜铟镓硒和碲化镉电池相当。然而,钙钛矿电池依然面临稳定性及可工业化大面积生产等诸多挑战。同时,在钙钛矿电池的发展过程中,对于其材料和器件的本质属性（激子VS非激子、敏化VS异质结）和反常的光电迟滞行为及其物理机制方面均存在争议。基于此,我们从电池的电子和离子电荷动力学的角度对该器件的基本物理性质进行和研究,并通过电荷动力学调控等手段获得了高的器件性能,取得了如下研究成果:（1）通过二次重结晶的手段制备了致密平滑的PbI₂薄膜,并最终获得了高质量的钙钛矿薄膜。在此基础上,将无空穴传输材料的钙钛矿电池效率在国际上率先突破了10%。进一步优化钙钛矿薄膜的沉积,将该电池效率提高到11.4%,为当时国际上的最高效率。（2）通过异质结模型研究了无空穴传输材料钙钛矿电池的电荷转移特性,发现该电池的电流-电压特性完全满足半导体结型模型。进一步推得了该异质结的理想因子A²,表明该电池的电荷转移特性主要由钙钛矿耗尽区的复合特性决定。又通过控制薄膜的沉积条件,实现了对钙钛矿薄膜空穴浓度的调控,进而实现了对钙钛矿耗尽电势和内建电场的调控。这种载流子浓度和内建电势的可调控性进一步证实该电池是典型的异质结太阳能电池。（3）基于对钙钛矿电子输运过程的研究和理解,发现限制无空穴传输材料钙钛矿电池性能的主要原因在其背表面场的缺失。这种缺失会导致部分光生电子会通过扩散的方式自发地转移到Au电极上,进而与价带的空穴进行复合,形成严重的背表面复合。为了抑制此复合,通过原子层沉积（ALD）方法在钙钛矿吸收层和Au电极间引入了超薄的AlOx层,最终实现了器件光电流和性能的显著提升。（4）发展了脉冲调控的瞬态光电测量方法,即电泵浦-瞬态光电探测。利用该方法研究了钙钛矿秒的时间尺度的光电迟滞及其背后的微观物理机制。结果表明,钙钛矿电池在弱电压调控下,即可在其吸收层内形成负的内部电场,并逐步演化形成正电场。电池在开路电压演化过程中,亦存在该过程。进一步通过器件模拟发现,只有同时考虑电场驱动下的离子输运导致的界面掺杂和缺陷态效应才能完美解释上述时间相关的微观动力学过程。（5）为了系统研究钙钛矿太阳能电池中的电荷输运和复合动力学过程,发展了可调控的瞬态光电测量系统,并在半导体输运模型的基础上建立了适用于结型电池瞬态测量的物理模型。利用该系统,可以直接测量太阳能电池在其实际工作状态下（不同偏压和不同光照）的电荷输运和复合特性。进一步利用物理模型,可以定量地获得电池不同界面的电荷抽取和收集效率,从而为定性和定量研究器件性能及其物理机制奠定了技术基础。