【摘 要】
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1、采用柠檬酸络合.有机模板剂分解法制备了一系列不同原子配比(La+Mn/La+Mn+Ce)、不同温度焙烧的La-Mn-Ce-O介孔混合氧化物催化剂,该制备方法以柠檬酸为络合剂,十六烷基三甲基溴化铵(CTABr)为模板剂,具有在酸性介质中制备含阳离子表面活性剂的可溶性均相金属氧化物溶液和在碱性介质中沉淀该均相混合物以及水热处理的优点.对制得的混合氧化物进行了BET比表面积与孔结构、XRD、XPS以
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1、采用柠檬酸络合.有机模板剂分解法制备了一系列不同原子配比(La+Mn/La+Mn+Ce)、不同温度焙烧的La-Mn-Ce-O介孔混合氧化物催化剂,该制备方法以柠檬酸为络合剂,十六烷基三甲基溴化铵(CTABr)为模板剂,具有在酸性介质中制备含阳离子表面活性剂的可溶性均相金属氧化物溶液和在碱性介质中沉淀该均相混合物以及水热处理的优点.对制得的混合氧化物进行了BET比表面积与孔结构、XRD、XPS以及H<,2>-TPR等多种测试表征.BET比表面积和孔结构表征结果表明,该方法制备的催化剂具有均匀的孔结构,较大的比表面积,孔径分布的峰值主要集中在36.8A～38.7A之间.结合XPS和H<,2>-TPR分析结果认为,影响催化剂活性的因素除比表面积和孔径外,更主要的是表面吸附的活性氧物种的数量、样品中CeO<,2>的氧传递能力、表面La、Ce、Mn原子配比以及Mn-O键的可还原性等.当样品表面La、Mn和Ce的原子百分数越大,各组分间的催化协同效应越好.原子比La+Mn/La+Mn+Ce为0.5,于500℃焙烧的样品表现出接近贵金属催化剂的氧化活性,在该催化剂上,CO和C<,3>H<,8>的完全氧化温度分别仅为160℃和320℃.对原子比为0.5的样品进行了抗烧结和抗硫中毒考察,结果表明,该样品具有较好的抗烧结和抗硫中毒能力.
2、用浸渍法制备了Al<,2>O<,3>,SiO<,2>和MgO等不同性质载体负载的锰氧化物催化剂,用XRD、TPR、XPS及Mn-K边EXAFS等方法对样品进行了详细的结构表征,并对样品的CO氧化性能进行了评价.XRD结果表明,Mn物种在.Al<,2>O<,3>和SiO<,2>表面达到单层分散,在MgO上检测到Mg<,6>MnO<,8>物种；XAFS结果表明,样品中Mn主要以Mn<,2>O<,3>形式存在,结合XPS和TPR结果,Mn氧化物与载体相互作用强弱的顺序为:MnOx/MgO>MnOx/Al<,2>O<,3>MnOx/SiO<,2>,显示了明显的载体效应.本文还制备了La或Ce改性的γ-Al<,2>O<,3>负载的锰氧化物催化剂,通过结构表征和CO氧化活性评价,考察了添加助剂La和Ce对锰氧化物催化剂结构和氧化性能的影响.H<,2>-TPR结果表明,La、Ce助剂的加入增加了活泼的、易还原的Mn-O键的数量；XAFS结果表明,La或Ce的加入并没有改变活性组分Mn周围的配位环境,但使锰氧化物的对称性降低.对CO氧化活性测试表明,催化剂的活性不完全取决于Mn原子在表面的百分数,而是与加入的La、Ce助剂的相互作用密切相关.
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