高硅铝比小晶粒ZSM-5沸石分子筛的合成

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ZSM-5沸石分子筛由于其独特的孔道结构和良好的择形催化性能受到广泛关注,小晶粒ZSM-5沸石分子筛与大晶粒ZSM-5沸石分子筛相比,具有大的外表面积、高表面能、短孔道等优点,所以,减小晶粒度是改进催化剂性能的重要途径。本文针对高硅铝比的小晶粒ZSM-5沸石分子筛的合成进行了研究,并结合XRD、TEM、SEM、XRF等手段,对合成样品进行了表征成功制备出高硅铝比的小晶粒ZSM-5沸石分子筛,且粒度均匀,结晶度高。本论文取得的主要结果如下:1.随着凝胶硅铝比的提高,合成ZSM-5沸石的晶粒度明显增大。向高硅铝比的凝胶中加入异丙醇溶剂有利于减小沸石晶粒度。2.氯化钠用量对ZSM-5沸石分子筛结晶度和晶粒尺寸有影响,随氯化钠用量增加,ZSM-5沸石分子筛结晶度有所降低,而晶粒尺寸先减小,后增大。对于合成500~600 nm的ZSM-5沸石分子筛而言,NaCl/Al2O3=35.0为宜。3.随着凝胶水量降低,ZSM-5相对结晶度逐渐降低,适当的减少水量可以减小分子筛晶粒度。但是水量继续减少,分子筛的晶粒尺寸先减小后增大;这可能是凝胶中水量过少时,凝胶粘稠度太大,阻碍了晶化过程中的传质和传热所致。4.晶种用量对分子筛的相对结晶度并无明显影响,但可减小晶粒度。当晶种加入量由3%增加到7%时,ZSM-5沸石分子筛晶粒度先减小后增大,对于合成小晶粒ZSM-5分子筛,最佳晶种用量为5%。5.提高合成体系的碱度,可以降低ZSM-5沸石分子筛的粒度。但碱度过大,会增加晶化过程中晶核溶解的速度,反而导致ZSM-5沸石分子筛粒度增大。6.相同条件下,采用正丁胺、乙醇和氨水为模板剂合成ZSM-5沸石分子筛时,以正丁胺作模板剂ZSM-5沸石分子筛的晶粒度最小。
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