有机-无机杂化钙钛矿具有高吸收系数、高载流子迁移率、可调直接带隙、低激子结合能等优点,因此成为广泛研究的光电材料之一。钙钛矿太阳能电池光电转换效率发展迅速,短短十几年间从3.8%迅速提升到25.2%。目前为止,研究出的钙钛矿太阳能电池电流密度已接近其理论极限,但由于光吸收层的形成能低、制备过程中易引入杂质、缺陷较多等原因,导致载流子在传输过程中发生非辐射复合,这是造成电池开路电压损失的重要原因,薄膜表面的不完整也导致填充因子较低。为了优化钙钛矿太阳能电池性能,界面工程已成为一种有效方法。界面工程,是在原始钙钛矿太阳能电池结构的基础上,通过引入中间层,达到不同的表面改性效果,包括改善薄膜形貌、调整表面功函数、缺陷钝化、提高电池的长期稳定性等。本研究主要以季铵盐电解质材料作为主要材料,运用界面工程原理对电池进行优化。作为一种两亲性聚合物,季铵盐常被用于界面工程中,以增强亲水性钙钛矿与疏水性基底之间的接触,同时起到调整表面功函数的效果,以便电荷在界面间得到有效传输,此外,季铵盐结构中具有两性离子,能够有效钝化钙钛矿薄膜表面的正负离子型缺陷,减少载流子传输过程中的非辐射复合,从而降低电压损失。首先,针对钙钛矿太阳能电池的前接触面(front-contact)分别以两亲性聚[9,9-双((N,N,三乙基铵)-己基)-2,7-芴]二溴化物(PFNBr)和聚[N-(4-磺酰基苯基)-4,4’-二苯胺-氮-(对三氟甲基)苯基-4,4’-二苯胺]钠盐(PTFTS)材料进行钝化处理并分析,结果表明,聚合物电解质可以起到修饰界面、改善润湿性、调控钙钛矿薄膜结晶性的作用。值得注意的是,通过两种聚合物的对比,我们发现通过分子间相互作用PTFTS材料还具有调控界面功函数、增强空穴收集的能力,经过PTFTS材料优化处理的MA(甲胺)体系电池光电转化效率由14.91%提升至18.82%,且无明显的迟滞效应。其次,对Cs-FA(铯-甲脒)体系钙钛矿太阳能电池的后接触面(back-contact)以季铵盐材料进行优化处理,本次研究发现带有不同官能团的季铵盐材料,包括N-甲基吡咯(mPy)、N,N-二甲基吡啶碘(mPyI)、富勒烯二加成吡咯(bFP)和富勒烯二加成吡咯碘盐(bFPI),同时以带有富勒烯结构的路易斯酸苯基-C61-丁酸甲酯(PCBM)材料作为对照,这些材料在表面钝化过程中的作用各不相同。通过带有富勒烯结构的季铵盐(bFPI)进行表面钝化处理可以同时消除正负电荷缺陷,并形成有效的缺陷钝化和界面处的能带弯曲,使之与电子传输层C60之间形成有效电荷传输通道,增强电子抽取能力。最终经bFPI处理后的薄膜的缺陷密度大大降低,电荷传输效率明显提升,获得最优光电转化效率为21.1%,并具有明显改善的环境稳定性。