本论文致力于研究纳米材料在氢气存储与甲烷活化这两大能源问题中的应用。其目的是从分子原子尺度认识纳米材料与氢气和甲烷之间的相互作用，进而理解材料储氢与催化的微观机制，为寻找理想的储氢材料与合适的甲烷催化剂提供帮助。　　基于密度泛函理论，在储氢材料的研究中，我们从金属钙原子修饰的一系列有机小分子体系入手，发现金属钙原子对氢气的极化作用，以及其空d轨道与氢气分子轨道产生的Kubas作用，是将氢气以分子形式理想吸附的主要因素。考虑到纳米多孔材料拥有适宜于气体储存的蓬松结构，我们设计一类可以由有机小分子自组装形成的具有稳定有序结构的三维纳米多孔层状材料——金属插层共价有机框架物(MCOFs)。此时，作为材料组成部分的金属钙原子依然保持吸附氢气的能力，因此，可以认为CaCOFs是一类理想的储氢材料。其中，以二苯乙炔分子为基本结构单元的CaCOF-d的储氢效果最佳，储氢质量密度可达5 wt％。另外，该类层状材料还可以通过外界加压的方式，方便且安全地控制氢气的储存与释放，从而避免了传统方式中氢气不能全部利用、容易发生爆炸等问题。将钙原子用不同的金属原子进行替换，可以扩展得到一系列类似的纳米材料。该类材料具有储能、催化、分离等更广泛的应用潜力。　　基于密度泛函理论，在甲烷的活化与转化研究中，我们从金属单原子或金属小团簇出发，发现金属的d轨道是催化甲烷分子发生反应的主要诱因。为了能够更加高效地利用甲烷，同时考虑到催化剂的价格成本，我们以金属镍团簇Ni4为催化剂模型，设计一条甲烷直接转化生成乙烷的新反应路径:2CH4→2CH3→C2H6。另外，为了能在实际中应用，带有氧化镁衬底的金属Ni4团簇被用于上述催化过程的研究。第一原理计算表明，无论金属Ni4团簇是否带有衬底，CH4分子的第一步脱氢反应都是可以在常温下发生的，而合成乙烷是整个反应的决速步，需要在高温(如600 K)下进行。另一方面，我们也从原子分子尺度上揭示了金属Ni4团簇催化甲烷的选择特性，即高效催化CH4中第一个C-H键的断裂并抑制其深度的活化。这些结果为甲烷的分解与利用提供新思路。　　之所以要系统性地研究氢气的储存与甲烷的转化，主要是因为能源短缺问题依然是当今人类社会面临的主要问题之一。为了摆脱这一困境，一方面需要大力发展新型能源，而另一方面则需要合理利用传统能源。本论文希望为实现新型能源——氢能的广泛使用和常规能源——天然气的直接转化利用尽一份力量。