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气溶胶和云是大气水循环和全球辐射平衡中重要的组成部分,影响着天气、气候及环境。气溶胶和云的相互作用尤为复杂,是气候模拟中不确定性最大的因素。在华北地区,气溶胶和痕量气体污染都很严重,迫切需要研究高污染下气溶胶和云在环境和气候变化中所扮演的角色。本文通过气溶胶及其吸湿和活化特性,以及云微物理的观测,展示了华北地区气溶胶活化特性及基本云微物理特征,并重点分析了气溶胶与云凝结核(Cloud Condensation Nuclei,CCN)之间的关系,提出并比较了几种基于气溶胶谱计算CCN数浓度(NCCN)的方案。
华北地区的气溶胶数浓度(NCN)和NCCN都很高。在2009年下半年武清观测期间,NCN的变化范围很大,最低为1000cm-3,最高能达100000 cm-3,月平均NCN在10000-30000 cm-3之间。2009年秋冬在武清观测期间,在0.07%、0.10%、0.20%、0.40%和0.80%过饱和比下,NCCN分别为2720 cm-3、3679 cm-3、7024 cm-3、11024 cm-3、13278cm-3。2010年夏季在天津城区观测期间的NCCN,比武清冬季低,分别为1892 cm-3、2590 cm-3、4486 cm-3、6800 cm-3、8436 cm-3。
与高气溶胶和CCN浓度不同,云滴数浓度Nc小很多,对Cu、Sc、Ac、As和Ns的平均Nc分别为376 cm-3、257 cm-3、147 cm-3、60 cm-3和60 cm-3。这主要来源于气溶胶数浓度随高度的迅速降低,以及自然云过程与仪器内活化过程的差异。
基于气溶胶谱,结合其它气溶胶特性,本文尝试和比较了不同方法来计算CCN数浓度:
(1)用NCCN与(某粒径段)气溶胶数浓度的比值,计算CCN数浓度。NCCN/NCN变化范围大。外场平均的NCCN/NCN结合气溶胶谱,计算的NCCN与观测相关系数为R2=0.75。假设气溶胶为硫酸铵,从气溶胶谱计算得到的CCN数浓度(NCCN,AS(S),可以作为另一参考浓度。NCCN,AS(S)/NCCN(S)比例相对集中,用外场平均NCCN,AS(S)/NCCN(S)计算NCCN,R2=0.90。
(2)CCN谱参数化的方法计算CCN数浓度。对观测的CCN谱(NCCN随过饱和比的变化)进行拟合,发现传统的NCCN=CSk拟合效果不如NCCN=N0(1-exp(-BSk)好。拟合参数变化范围比较宽,不能简单的用常数表示。但其中代表浓度的参数可以用40nm以上粒子的数浓度Na.>40nm很好的表示,从而计算的NCCN,相关系数在0.8以上。
(3)粒径截断--推算的临界干粒径。假设均一的气溶胶化学成分,可以从观测的气溶胶谱和NCCN推算出一个临界干粒径(Dm)。外场期间平均的Dm,可以用来作为这样的截断粒径,计算NCCN,得到的结果比CCN谱参数化的方法好,R2≈0.90。
(4)粒径截断--吸湿性参数假设。假设均一的或随粒径变化的吸湿性参数κ,也等效于给定截断粒径。计算表明,均一的κ设为0.2-0.3较为合理,结果R2≈0.91-0.92。
(5)使用随粒径变化的吸湿性参数κ计算NCCN,对计算结果没有明显的改善。
(6)用活化率随粒径变化的曲线,结合观测的气溶胶谱,计算NCCN。用观测期间平均的分档活化率,就能满足计算NCCN的需要,计算结果R2=0.93。用HH-TDMA观测气溶胶吸湿特性参数κ概率,可以得到活化率曲线,并计算NCCN,结果R2=0.96。
综上,用活化率曲线,可以描述混合状态对气溶胶活化的影响,并且计算结果是最好的。敏感性分析显示,气溶胶谱在计算NCCN中非常关键,不能用平均量代替。时间平均的活化特性,配合较好的气溶胶谱的观测/预报,就能很好的计算CCN数浓度。