分子自旋电子学是一门基础性前沿交叉学科,其主要研究内容包括磁性分子的几何和电子结构、磁性、输运特性及功能分子器件的设计等。基于不同种类的磁性分子,已设计出各种功能型分子器件,如分子开关、分子自旋过滤器、负微分电阻效应。分子自旋电子学的关键科学问题之一就是基于具有磁性的分子内禀物理化学特性设计出具有特性功能的分子器件。近年来,由于单分子自旋翻转(spin-crossover,SCO)化合物具有高自旋(high-spin)和低自旋态(low-spin)双稳态结构,使得这类单分子自旋翻转磁体成为构建分子自旋器件最有潜力的候选体系,正引起人们的研究兴趣。本文采用电子密度泛函理论(DFT)计算,并结合非平衡格林函数(NEGF)方法,即DFT+NEGF方案,系统研究了2个铁基单分子磁体的自旋翻转和输运特性,发现模型器件具有开关功能、自旋过滤效应和负微分电阻效应,表明铁基单分子自旋翻转磁体在分子自旋电子学领域具有广阔的应用前景。本硕士学位论文包括如下章节:第一章对分子电子学和分子自旋电子学做了简要介绍,包括分子电子学的研究概况,常用的实验研究技术和理论模拟方法,以及几类典型的功能型分子器件等。第二章主要介绍了理论研究方法,包括电子密度泛函理论基本概念和几类交换关联泛函,简述了格林函数方法在平衡体系和非平衡体系中的应用,给出分子器件的电子输运计算流程,最后简要介绍了常用的电子结构和输运性质计算软件。第三章研究了含N4O2配体的铁(Ⅱ)基单分子磁体(Fe-N4O2 SCO complex)的自旋翻转和输运特性。研究结果表明Fe-N4O2自旋翻转化合物的基态是低自旋态(LS),在外场(如温度、光辐射)作用下通过改变磁芯与近邻的氮/氧原子之间的键长,调制配位场的强弱,从而实现高低自旋态之间的转换。基于Fe-N4O2自旋翻转化合物通过硫原子锚接在两个金电极之间的自旋极化输运性质计算结果,我们发现高低自旋态的输运性质表现出显著的开关效应,通过高自旋态分子结的电流远大于低自旋态的电流。更有趣的是,对于高自旋态Fe-N4O2化合物分子结而言,低偏压条件下,其电流主要由自旋向下(spin-down)电子贡献,表现出近乎完美的自旋过滤效应(spin-filtering effect)。由于分子电子器件的输运性能往往依赖于分子与电极之间界面构型,论文最后我们改变Fe-N4CO2自旋翻转化合物与电极之间的连接构型,发现该分子结的电子传输特性对特定的界面接触构型并不敏感,这有利于其在分子自旋电子学领域的应用。第四章研究了FeN6分子结高低自旋态的输运特性。计算结果表明FeN6分子结高低自旋态输运性质具有分子开关效应,高自旋态下的分子结电流值显著高于低自旋态时的数值。高自旋态分子结的电子输运特性主要由自旋向下的电子贡献,自旋过滤效率接近100%。此外,我们还观察到了负微分电阻现象,发现它源自偏压对透射谱调制作用。最后,我们改变了FeN6分子与电极的连接方式,发现高自旋态的自旋过滤效应依旧显著。这些理论预测结果意味着FeN6自旋翻转磁体有望用于设计分子开关和自旋过滤等分子自旋电子学器件。第五章对所有的工作进行总结,并进行了展望。