本文采用基于粒子群优化理论的CALYPSO结构搜索技术,结合VASP和ABINIT计算,通过系统的定压晶体结构搜索,预测到了同时满足弹性稳定性和动力学稳定性的基态四方铁电相和高压立方顺电相Pb_0.5Ba_0.5TiO₃合金结构,系统的研究了Pb_0.5Ba_0.5TiO₃合金的结构特性、压电效应和能带结构。首先,通过对比Pb_0.5Ba_0.5TiO₃合金与PbTiO₃、BaTiO₃单晶的晶体结构,详细分析了四方相和立方相Pb_0.5Ba_0.5TiO₃的结构特性、弹性特性和动力学特性,同时重点关注了四方相PbTiO₃在静水压力作用下连续结构相变的动力学特性;深入的高压晶体结构搜索表明,在高压130GPa和150GPa下均不存在稳定的四方晶系Pb_0.5Ba_0.5TiO₃合金。其次,为了揭示铁电四方相Pb_0.5Ba_0.5TiO₃合金的新奇物理特性,对比四方铁电单晶PbTiO₃和BaTiO₃,本文系统的研究了四方相Pb_0.5Ba_0.5TiO₃合金的极化强度、压电应变和压电应力随压力的变化关系,揭示了由于c轴软化导致合金结构的弹性不稳定性和动力学不稳定性为显著增强压电效应的深层物理机理,进一步说明了极化旋转不是压电效应增强的必要因素。最后,采用标准杂化密度泛函方法HSE06,分析了典型d轨道金属氧化物ZrO₂的电子结构,说明了HSE06方法在处理电子结构方面相对于PBE方法的优点,然后本文采用HSE06方法,系统的研究了四方相和立方相Pb_0.5Ba_0.5TiO₃合金电子结构随压力的变化关系,通过分析不同原子的轨道态密度和分立轨道态密度,对比四方相PbTiO₃和BaTiO₃的带隙随压力的变化趋势,阐明了d轨道影响合金能带结构和带隙的深层物理机制。