由给体/受体的二端分子组成的有机光伏异质结近年来受到广泛关注,其不仅有光吸收、激子解离和电荷传输的基本特性,而且具有电池制作工艺简单,成本低以及给体/受体界面形态较为稳定等优点。尤其以富勒烯作为受体的包含给体/受体单分子有机异质结活性材料是最为典型并广泛研究的体系。由于卟啉具有较强的双光子吸收、有效电子转移和良好的热稳定性等优点,富勒烯具有适合的还原电位和低重组能等优点,本文对(F_{1 5} 5 P)Z n P-C _{6 0}二端分子采用密度泛函和含时密度泛函的方法计算了其几何结构、电子结构和激发态性质,进一步理解其激发态性质和分子内电荷转移等;硫富瓦烯衍生物吡咯并吡咯二酮（DPP）具有刚性平面结构且有更强的电子亲和能,研究了DPP作为给体,富勒烯作为受体的二端分子的单体和二聚体的几何结构、电子结构与激发态性质等,对包含给体/受体的二端分子组成的有机异质结的分子内/间电荷转移机制进行了较详细的描述和分析。本论文的主要工作包括:1.采用密度泛函和含时密度泛函的方法分析了(F_{1 5}P)Zn P-C _{6 0}二端分子的几何结构、电子结构和激发态性质。从几何结构优化参数得知卟啉上锌原子与C_{6 0}中心之间的距离为18.19?;电子结构分析表明最高占据轨道和最低未占据轨道分别局域在卟啉环和C_{6 0}上;跃迁组态和分子轨道表明最大吸收处的激发态属于局域激发,电荷转移态是瞬态中间态;布居分析说明第一单重、三重激发态是发生在卟啉上的局域激发,发生在卟啉上的局域激发（LEP）与C_{6 0}上的局部激发（LEC）之间的激发态是准简并,使得在二端分子中给体和受体上的本征态和激发能量部分离域,而电荷转移态（CT）和LEP之间的准简并产生了对电荷转移的协同增强效应。这项工作的结果有助于理解(F_{1 5}P)Zn P-C _{6 0}二端分子的光电性质。2.在实验中硫富瓦烯衍生物吡咯并吡咯二酮富勒烯（DP P-F u l）作为活性层的光电转换效率为2.2%。为了探究其分子内/间电荷转移特性以及DP P-Fu l二端分子的光电特性,我们构建了单体模型并设计了二聚体的三种同分异构体,使用密度泛函和含时密度泛函的方法计算了DPP二端分子单体和二聚体的几何结构、电子结构和激发态性质。电子结构分析表明最高占据轨道局域于DPP上且最低未占据轨道局域于富勒烯上;同时对不同泛函计算的HOMO-LUMO能隙（HLG）比较发现,ωB97XD/6-31G（d,p）计算的HOMO-LUMO能隙（HLG）最小。单体的跃迁组态和分子轨道表明最大吸收处是局域激发;二聚体的跃迁组态和分子轨道表明存在分子内电荷转移、分子间电荷转移以及发生在同一个富勒烯上的局域激发,然而,大部分激发态都属于电荷转移。这项工作有助于我们更进一步理解分子内电荷转移以及分子间电荷转移,除此之外,有助于我们理解DPP-Ful二端分子单体和二聚体的光电性质。以上工作通过量子理论的方法研究了包含给体/受体二端分子的有机光伏异质结几何结构、电子结构及激发态性质,进一步探究电子过程和电荷转移特性,更好地理解电荷转移机理及通过理解电荷转移过程来分析光电转换效率的影响因素,为实验提供有力的理论依据。