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相干反斯托克斯拉曼散射光谱（简称为CARS spectroscopy）由于其具有信号强，方向性好等优点，在光谱分析中具有很重要的应用前景。飞秒量级的激光脉冲由于其自身的窄脉冲特性，可以很好地用来控制和研究分子内部的超快动力学过程。与飞秒激光脉冲相结合的CARS光谱技术，可以用来探究分子内有关相干振动动力学过程的信息。近年来，飞秒 CARS光谱技术已经扩展应用到燃烧测温、生物医疗、显微成像和超快动力学等多个领域，成为了一种重要的光谱测量手段。本论文主要研究工作是利用飞秒CARS光谱技术开展分子的相干振动动力学过程研究和分析。 论文首先介绍了飞秒CARS光谱技术的基本理论以及国内外的研究进展和应用情况，同时对影响飞秒CARS信号强度和光谱分辨率等因素进行了详尽地理论分析，具体包括相位匹配方式、探测宽线宽、激光脉冲的啁啾效应、激光的偏振特性和量子拍频现象的理论分析和研究。 在实验部分利用脉宽为40fs的飞秒激光系统作为光源，分别搭建并改进了混合飞秒/皮秒 CARS实验系统和时间分辨 CARS实验系统。在混合飞秒/皮秒CARS光谱实验中对乙醇分子进行了测量和分析；在时间分辨CARS光谱实验中，对诸如甲醇、乙醇的液相有机分子、蒸馏水以及BBO晶体（β相偏硼酸钡，β-BaB2O4）样品进行了CARS信号的测量，并重点通过分析样品的时间分辨 CARS光谱，得到诸如两个拉曼振动模式之间波数差等分子内部的信息。在有机分子内研究了C-H化学键的伸缩振动和反伸缩振动的信息，测量了有多个振动模的水分子的CARS光谱以及BBO晶体中内外环B-O键伸缩振动的动力学信息，深入探讨了飞秒时间分辨CARS光谱在分子相干振动动力学过程的应用研究。之后在具体的实验中通过在光路中增加格兰棱镜来控制激光脉冲的偏振特性，减少非共振背景噪声的影响，得出甲醇和BBO晶体的更高光谱分辨率的时间分辨CARS光谱，同时拓宽了飞秒CARS光谱的研究范围，对于飞秒CARS光谱技术的改进有着很重要的意义。